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Nature子刊：C2H2雜質(zhì)<1 ppm！銅納米點(diǎn)電催化乙炔半加氫合成聚合物級(jí)乙烯

電催化乙炔半氫化反應(yīng)(EASH)是一種在環(huán)境條件下利用可再生電能進(jìn)行乙炔半氫化反應(yīng)(C₂H₂ + 2H₂O + 2e^?→C₂H₄ + 2OH^?)的新方法。其中，EASH可以在水介質(zhì)中進(jìn)行，水(H₂O)作為質(zhì)子源(而不是過(guò)量的H₂)。

銅(Cu)是催化乙炔(C₂H₂)選擇性生產(chǎn)C₂H₄的主要催化劑之一，盡管在研究人員對(duì)Cu催化劑進(jìn)行修飾改性以向高效EASH方向努力，但是這些報(bào)道的Cu催化劑仍存在高過(guò)電位、轉(zhuǎn)化能效低，以及未能從粗乙烯流中完全除去C₂H₂雜質(zhì)(<1 ppm)等問(wèn)題。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰、電子科技大學(xué)夏川和鄭婷婷等通過(guò)在純C₂H₂氣流下原位電還原碳負(fù)載的Cu₂Cl(OH)₃納米顆粒，制備出低配位銅納米點(diǎn)(Cu NDs)作為高效的EASH催化劑。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，在通入純乙炔氣流的三電極流動(dòng)池中，所制備的Cu NDs的起始電位為?0.15 V_RHE，并且在?0.69 V_RHE時(shí)乙烯法拉第效率(FE_C2H4)高達(dá)95.9%；同時(shí)，當(dāng)FE_C2H4保持在90.4%以上時(shí)，C₂H₄部分電流密度為?452 mA cm^?2。

此外，研究人員還通過(guò)自制的雙電極MEA反應(yīng)器從含有0.5%C₂H₂的模擬天然氣中連續(xù)生產(chǎn)C₂H₄，在1.35 × 10⁵ mL g_cat^?1 h^?1空速下可以產(chǎn)生超純的C₂H₄(乙炔雜質(zhì)<1 ppm)；并且該反應(yīng)在?50.0 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行130小時(shí)，性能衰減可以忽略不計(jì)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，與非缺陷Cu(111)面相比，Cu NDs上的未配位Cu位點(diǎn)上C₂H₃*和H*的形成能壘較低；同時(shí)，Cu NDs和Cu納米微粒(Cu MPs)上的EASH具有相同的速率控制步驟(Cu NDs：110.7 mV dec^?1，Cu MPs：122.3 mV dec^?1)，并且Cu NDs上較低的Tafel斜率表明吸附的C₂H₂*加氫生成C₂H₃*具有更快的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，表明Cu NDs上未配位的Cu是選擇性電還原C₂H₂生產(chǎn)C₂H₄和抑制HER的活性位點(diǎn)。

Electrosynthesis of Polymer-grade Ethylene via Acetylene Semihydrogenation over Undercoordinated Cu Nanodots. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37821-1

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/57020a0d91/

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