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?廈大EES：原位重構(gòu)Ru/β-Co(OH)2界面弱化d-p軌道雜化，加速硝酸鹽電還原為氨

目前工業(yè)氨生產(chǎn)的主要方法是Haber?Bosch工藝(H₂ + N₂→NH₃)，其在高溫(300 ~ 500℃)和壓力(15 ~ 35 MPa)下消耗大量能量并且產(chǎn)生大量的CO₂。最近，電催化硝酸鹽還原反應(yīng)(NtrRR)是一種低能耗且綠色的氨制備方法，其具有低的理論電極電位(NO₃^? + 8e^? +7H₂O→NH₃·H₂O + 9OH^?，?0.12 V vs SHE)；可溶性硝酸鹽廣泛分布在工農(nóng)業(yè)廢水中，造成了嚴(yán)重的污染，將硝酸鹽轉(zhuǎn)化為高附加值的氨對環(huán)境保護(hù)和能源利用都具有重要意義。

然而，由于復(fù)雜的多電子耦合質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，NtrRR在動力學(xué)上仍然緩慢。因此，開發(fā)具有高活性和法拉第效率的NtrRR催化劑對于推動電催化硝酸鹽還原的發(fā)展具有重要意義，特別是在大電流密度的情況下。

基于此，廈門大學(xué)梁漢鋒課題組開發(fā)了一種摻雜Ru的Co金屬(RuCo)納米片“預(yù)催化劑”，其中Ru/Co比為3.08，并且該催化劑在反應(yīng)中原位重構(gòu)為Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)。催化劑原位重構(gòu)不僅在異質(zhì)界面上使得電子重新分布，導(dǎo)致界面缺電子Ru位點(diǎn)和*NH₃中間體之間的d-p軌道雜化減弱，而且充分利用了Ru的高NtrRR活性和Co(OH)₂有利的水解離的協(xié)同作用，促進(jìn)了高選擇性硝酸鹽還原為氨。

因此，在1 M KOH/0.1 MKNO₃混合電解液中，Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)在僅0.071 V的電位下實(shí)現(xiàn)了?250 mA cm^?2的高電流密度，氨的法拉第效率為98.4%；并且在0.01 V的電位下能夠產(chǎn)生?500 mA cm^?2的高工業(yè)水平電流密度，氨法拉第效率為98.78%，超過了之前報(bào)道的絕大多數(shù)高性能NtrRR催化劑。

同時，該催化劑能有效凈化硝酸鹽濃度低于31 ppm的硝酸鹽污水。此外，研究人員利用Zn-硝酸鹽電池進(jìn)一步證明了Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑具有優(yōu)越的NtrRR性能，該流動池功率密度為29.87 mW cm^?2和氨的產(chǎn)率高達(dá)0.38 mmol h ^?1 cm^?2，優(yōu)于許多其他類似的Zn-硝酸鹽/亞硝酸鹽電池。

Weakened d-p Orbital Hybridization in In Situ Reconstructed Ru/β-Co(OH)₂ Heterointerfaces for Accelerated Ammonia Electrosynthesis from Nitrates. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE00371J

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/4566520983/

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