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胡炳文/楊琦EnSM：通過重新認識放電產(chǎn)物揭示CO2在Li-CO2/O2電池中的反應機理和1O2抑制作用

將CO₂引入Li-O₂電池體系不僅為CO₂還原提供了另一種途徑，同時也將CO₂引入下一代能源系統(tǒng)，這反過來也加速了鋰空氣電池在開放體系中的應用。然而，電池體系中產(chǎn)生的高反應性單線態(tài)氧（¹O₂）對有機電解質(zhì)和碳正極的降解以及H₂O對鋰金屬負極的腐蝕等多重問題也威脅著電池循環(huán)壽命。

在此，華東師范大學胡炳文研究員、楊琦研究員團隊重新認識了Li-CO₂/O₂電池中的放電/充電產(chǎn)物，全面分析了不同電壓范圍下¹O₂的產(chǎn)率，并探討了引入CO₂對放電產(chǎn)物形態(tài)、結(jié)構(gòu)和鋰陽極的影響，從根本上揭示了CO₂的反應機理和¹O₂的抑制作用。

圖1. Li-CO₂/O₂電池中CO₂的反應機理

具體而言，在Li-O₂電池中引入CO₂可以明顯提高電池的放電容量和循環(huán)穩(wěn)定性，尤其是30%的CO₂。通過對放電產(chǎn)物的形貌、結(jié)構(gòu)和組成的分析發(fā)現(xiàn)，高CO₂含量會導致Li₂CO₃顆粒大、結(jié)晶度高，不利于Li-CO₂/O₂電池性能的提高。

此外，確定Li₂O₂和Li₂CO₃為Li-CO₂/O₂電池的放電產(chǎn)物。隨著CO₂/O₂比的增加，Li₂O₂的含量逐漸減少。放電產(chǎn)物的組合物證實，CO₂通過Li₂O₂和CO₂之間的“化學途徑”參與放電反應。此外，在充電過程中，CO2通過捕獲O2來影響Li₂O₂的分解途徑，從而抑制O₂的形成。

最后，引入CO₂也是一種簡單的負極保護策略，它使循環(huán)后的負極表面被Li₂CO₃覆蓋，避免了H₂0的腐蝕。二氧化碳含量為30%的Li-CO₂/O₂電池，放電產(chǎn)物的形貌和結(jié)晶度適中，最大程度地抑制了¹O₂的生成，電解質(zhì)和負極的降解得到了適當?shù)目刂?，從而獲得了最優(yōu)異的電化學性能。

圖2. Li-CO₂/O₂電池循環(huán)后產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)表征

Unveiling the Reaction Mechanism and 1O2 Suppression Effect of CO2 in Li-CO2/O2 Battery through the Reacquaintance of Discharge Products，Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102886

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