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同濟(jì)大學(xué)羅巍團(tuán)隊(duì)AFM：低溫鈉金屬電池用準(zhǔn)固態(tài)聚醚電解質(zhì)

由于鈉資源豐富，基于鈉離子化學(xué)的電池技術(shù)成為大規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)的理想選擇。特別是采用金屬鈉取代傳統(tǒng)的碳負(fù)極，它能以低廉的成本最大限度地提高能量密度。然而，由于鈉金屬電池（SMB）具有高反應(yīng)性，其本身的穩(wěn)定性較差，庫侖效率低，壽命短。并且在低溫條件下，由于無法克服的動(dòng)力學(xué)障礙，這種情況會(huì)進(jìn)一步惡化。

在此，同濟(jì)大學(xué)羅巍教授團(tuán)隊(duì)提出了一種基于1,3-二氧戊環(huán)的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)（PDGE），其中選擇三(五氟苯基)硼烷 (TPFPB) 作為 DOL 聚合的引發(fā)劑。具體來說，TPPFB 中的硼原子攻擊DOL，然后 DOL 單體通過開環(huán)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為聚合物骨架。此外，由于二甘醇二甲醚（G2）具有較高的最低未占分子軌道（LUMO），因此將其引入作為增塑劑以提高離子電導(dǎo)率。該凝膠電解質(zhì)由聚 DOL/G2 中的 0.5 M NaPF₆ 組成，其離子電導(dǎo)率在低溫 (-20 ℃) 下高達(dá) 3.68 mS cm^?1，且其Na⁺遷移數(shù)高達(dá)0.7。?

此外，poly-DOL鏈浸泡在G2中，形成局部高濃度的Na⁺，這不僅使得Na離子的去溶劑化過程變得更容易，且形成了以無機(jī)Na₂O、NaF作為主要固體電解質(zhì)界面(SEI)成分，PGDE和SMA之間的薄SEI抑制副反應(yīng)并加速Na⁺界面遷移。

圖1. PDGE的原位聚合反應(yīng)和表征

研究表明，由于無機(jī)Na₂O、NaF是固體電解質(zhì)界面層（SEI）的主要成分，PGDE和鈉金屬負(fù)極之間的薄SEI會(huì)抑制副反應(yīng)，加速Na⁺的界面遷移。因此，Na/Na₃V₂(PO₄)₃(NVP)電池在-20℃（3 C下循環(huán)1000次）時(shí)的容量保持率接近 99%，甚至優(yōu)于普通液態(tài)電解質(zhì)。這些結(jié)果表明，使用基于多羥基化合物的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)的 SMB 具有令人印象深刻的低溫性能。總體而言，這項(xiàng)研究對(duì)在低溫條件下開發(fā)SMB具有重要意義。

圖2. 不同電解質(zhì)的Na/NVP電池電化學(xué)性能

A Quasi-Solid-State Polyether Electrolyte for Low-Temperature Sodium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202304928

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