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杜菲/姚詩余EES：超共形化學(xué)機械穩(wěn)定正極界面用于寬溫高能全固態(tài)電池

富鎳層狀氧化物的全固態(tài)鋰電池（ASSLB）存在固-固界面問題，尤其是在正極側(cè)，從而導(dǎo)致界面?zhèn)鬏攼夯托阅芸焖偻嘶?/span>

在此，吉林大學(xué)杜菲教授、姚詩余副教授等人報告了一種變革性的機械策略，即在富鎳層狀金屬氧化物和鹵化物固體電解質(zhì)（SE）之間建立超共形（Ultraconformal）正極界面。具體而言，作者采用機械工程方法，在復(fù)合正極中形成均勻且超共形的互穿網(wǎng)絡(luò)，該網(wǎng)絡(luò)表現(xiàn)出強大的機械性能，具有高模量和硬度，可承受化學(xué)機械變形。具有超共形界面的復(fù)合正極顯示出優(yōu)異的機械性能，具有很高的楊氏模量和維氏硬度，從而顯著抑制了化學(xué)機械變形，促進了鋰離子和電子的界面?zhèn)鬏敗?/span>

圖1. m-NCM@Li₃InCl₆、 s-NCM@Li₃InCl₆和 B-NCM@Li₃InCl₆正極的結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作展示了一種簡便的球磨策略，通過在 NCM 和 Li₃InCl₆之間建立超共形界面，顯著提高了復(fù)合正極的電化學(xué)性能。這種合理的界面工程能夠形成 NCM 和 Li₃InCl₆的連續(xù)互穿網(wǎng)絡(luò)，從而克服了傳統(tǒng)的固-固接觸問題。復(fù)合正極的機械特性首次被揭示為在侵蝕性化學(xué)機械驅(qū)動力下形成超形正極界面的關(guān)鍵。得益于超共形物理接觸，具有超共形正極界面的 B-NCM@Li₃InCl₆電極具有最佳的電化學(xué)性能，在 0.1C 時的容量為 216.4 mA h g^-1，初始庫侖效率為 91.6%。

此外，即使在零下 20 攝氏度的低溫條件下，ASSLB 仍能提供 118.4 mA h g^-1的容量。這些出色的性能可歸功于復(fù)合正極中卓越的界面動力學(xué)性能，在循環(huán)過程中不會出現(xiàn)微裂縫和空隙，從而為電子和離子傳輸提供了有效的途徑。

圖2. m-NCM@Li₃InCl₆、s-NCM@Li₃InCl₆和 B-NCM@Li₃InCl₆正極的全電池性能

Ultraconformal chemo-mechanical stable cathode interface for high-performance all-solid-state batteries at wide temperatures, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee01551c

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