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?青島大學(xué)郭向欣AFM：熔鹽轉(zhuǎn)換獲得親鋰和空氣穩(wěn)定的石榴石固態(tài)電解質(zhì)

石榴石型電解質(zhì)由于其高離子傳導(dǎo)性和寬廣的電化學(xué)窗口，在固態(tài)鋰電池的應(yīng)用中顯示出巨大的潛力。然而，由于空氣暴露而形成的表面Li₂CO₃引發(fā)了與鋰金屬的不均勻接觸，導(dǎo)致了不良的枝晶生長(zhǎng)和性能惡化。

青島大學(xué)郭向欣等通過(guò)表面Li₂CO₃和熔融NH₄H₂PO₄鹽之間的無(wú)副作用轉(zhuǎn)換反應(yīng)，在石榴石型Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂（LLZTO）表面原地生成親鋰Li₃PO₄(LPO)層。

圖1. 熔鹽處理的親鋰和空氣穩(wěn)定的石榴石表面的設(shè)計(jì)

這樣形成的LPO表面層通過(guò)阻擋空氣中H₂O/CO₂的侵蝕，阻止了LLZTO表面的碳酸鹽污染物再生超過(guò)20天。密度函數(shù)理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步顯示，LPO /Li的粘附功（Wad）比Li₂CO₃/Li高得多，這表明界面結(jié)合和穩(wěn)定性大大改善。

此外，LPO層可以通過(guò)與熔融的鋰金屬反應(yīng)，部分轉(zhuǎn)化為離子導(dǎo)電但電子絕緣的Li₃P和Li₂O的界面層。與Li₂CO₃的疏水性不同，這種類似于磷酸鋰氧化物（LiPON）的固體電解質(zhì)界面相（SEI）增強(qiáng)了界面兼容性，導(dǎo)致Li/LLZTO的無(wú)縫接觸，從而使界面電阻大幅下降至13 Ω cm²。

圖2. 界面研究

此外，這種離子增強(qiáng)和電子絕緣的SEI使Li⁺通量平穩(wěn)，促進(jìn)了Li在Li/LLZTO界面上的均勻沉積/剝離，從而提高了鋰對(duì)稱電池在高臨界電流密度下的循環(huán)穩(wěn)定性（30℃時(shí)為1.2 mA cm^-2）。

另外，基于改性LLZTO電解質(zhì)的固態(tài)鈷酸鋰電池表現(xiàn)出顯著的電化學(xué)性能，在0.1C時(shí)放電容量為130 mAh g^-1，在30℃時(shí)穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)150次，容量保持率超過(guò)81%。因此，所提出的熔鹽處理方法對(duì)于實(shí)現(xiàn)空氣穩(wěn)定和界面兼容的石榴石電解質(zhì)是有希望的。

圖3. LCO/Li全電池的性能

Molten Salt Driven Conversion Reaction Enabling Lithiophilic and Air-Stable Garnet Surface for Solid-State Lithium Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208751

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