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胡傳剛/方云明/蘇亞瓊Nature子刊：一石二鳥！含氧空位InOOH催化劑實(shí)現(xiàn)高效HMF氧化耦合CO2轉(zhuǎn)化

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)已經(jīng)成為緩解全球變暖和生產(chǎn)有價(jià)值化學(xué)物質(zhì)的熱點(diǎn)之一。典型的CO₂RR反應(yīng)通常與析氧反應(yīng)(OER)耦合，由于OER的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，因此該反應(yīng)所需的能耗較高。為了解決這些問題，利用熱力學(xué)能壘較低的生物質(zhì)衍生的小分子的氧化過程取代OER，可以有效地降低電解槽所需的電壓。因此，通過構(gòu)建一個(gè)耦合CO₂RR和生物質(zhì)衍生小分子氧化的集成電解槽，不僅可以提高整體能源效率，而且可以在兩個(gè)電極上獲得高附加值的產(chǎn)品。

基于此，北京化工大學(xué)胡傳剛、方云明和西安交通大學(xué)蘇亞瓊等利用等離子體輔助技術(shù)通過去除一些表面晶格氧原子將氧空位(O_V)引入到羥基氧化銦(InOOH)納米片中(InOOH-O_V)，從而改變相鄰銦原子的局部電子環(huán)境，以用于將CO₂還原制甲酸和5-羥甲基糠醛(HMF)電氧化制備2，5-呋喃二甲酸(FDCA)。

原子尺度電子顯微鏡圖像、密度泛函理論(DFT)計(jì)算和原位拉曼光譜分析表明，O_V中心的形成導(dǎo)致InOOH納米片表面的晶格畸變和電荷重分布，從而增強(qiáng)了CO₂和HMF分子的吸附和活化，這對(duì)于進(jìn)行后續(xù)的電化學(xué)催化反應(yīng)至關(guān)重要。

因此，所制備的InOOH-O_V表現(xiàn)出加速的CO₂電還原為HCOOH的動(dòng)力學(xué)，HCOOH在?0.85 V時(shí)的法拉第效率(FE)高達(dá)92.6%，在?1.00 V時(shí)的最大甲酸部分電流密度為56.2 mA cm^?2；同時(shí)，InOOH-O_V也顯示出優(yōu)異的HMFOR的活性，在1.48 V時(shí)達(dá)到91.6%的高FDCA收率。

此外，采用雙極膜(BPM)來隔離HMFOR的陽極電解質(zhì)(1 M KOH)和CO₂RR的陰極電解質(zhì)(0.1 M KHCO(電解質(zhì)之間具有不匹配pH值)，基于InOOH-O_V雙功能催化劑的集成電解槽在電池電壓為2.27 V時(shí)，陽極FDCA的收率為87.5%，陰極甲酸鹽的收率為90.0%左右，顯示出生物質(zhì)氧化耦合CO₂轉(zhuǎn)化反應(yīng)同時(shí)生產(chǎn)增值化學(xué)品的巨大前景。

The Role of Oxygen-vacancy in Bifunctional Indium Oxyhydroxide Catalysts for Electrochemical Coupling of Biomass Valorization with CO₂ Conversion. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37679-3

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