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廈門大學楊勇團隊ACS Energy Letters：電解質(zhì)界面修飾實現(xiàn)高電壓高載量及長循環(huán)的硫化物全固態(tài)鋰電池

基于硫化物固體電解質(zhì)的全固態(tài)鋰電池由于其兼具高安全性以及高能量密度而受到了廣泛的關(guān)注。眾所周知，拓展電池正極工作電壓區(qū)間有望進一步提高固態(tài)電池能量密度，然而硫化物電解質(zhì)的電化學穩(wěn)定窗口較窄，在高電壓條件下工作時正極-電解質(zhì)界面穩(wěn)定性較差，導(dǎo)致界面副反應(yīng)持續(xù)發(fā)生。

另外高電壓下低嵌鋰態(tài)的正極內(nèi)局部應(yīng)力大從而電極材料本身及其正極-電解質(zhì)界面的力學（機械）失效等一系列問題。因此如何構(gòu)建高電壓條件下穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)界面，實現(xiàn)電池穩(wěn)定的電化學循環(huán)性能已成為制約基于硫化基固態(tài)電解質(zhì)全固態(tài)鋰電池發(fā)展的障礙。

在此，廈門大學楊勇教授團隊采用二氟草酸硼酸鋰 (LiDFOB) 作為硫化物電解質(zhì)Li₆PS₅Cl (LPSCl) 包覆層材料制備包覆型電解質(zhì)。

將LiDFOB@LPSCl與未包覆的LiCoO₂ (LCO) 正極材料匹配制備得到復(fù)合正極。在2.8-4.5 V (vs Li+/Li) 電壓工作電壓區(qū)間進行電化學循環(huán)性能測試，具有電解質(zhì)包覆層的復(fù)合正極可以在4.5 V 1C (1C = 150 mA g^-1) 條件下循環(huán)1500圈實現(xiàn)89.3%容量保持率；0.1C條件下放電比容量可達183 mAh g^-1，在2C條件下具有138 mAh g^-1放電比容量；在高面負載量 (>6 mAh cm^-2) 條件下，0.3C倍率200圈充放電循環(huán)后保持85%初始放電容量，同時LiDFOB@LPSCl和未包覆單晶LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM811) 正極材料也展現(xiàn)出良好的兼容性。

LiDFOB@LPSCl電解質(zhì)可以有效地抑制正極-電解質(zhì)界面在高電壓下副反應(yīng)的發(fā)生，保護電解質(zhì)結(jié)構(gòu)不被破壞；同時包覆型電解質(zhì)具有更低的楊氏模量，可以更好地緩沖正極材料在充放電過程中的體積變化，緩解界面應(yīng)力堆積問題，避免機械失效。因此電化學失效抑制和機械失效抑制二者相協(xié)同保證了硫化物全固態(tài)鋰電池優(yōu)異的電化學性能。

圖1. 電化學性能測試

總之，該工作通過設(shè)計制備一種包覆型硫化物固態(tài)電解質(zhì)材料LiDFOB@LPSCl，改善了硫化物全固態(tài)電池在4.5 V高工作電壓條件下的電化學性能。

電化學測試結(jié)果表明未包覆的LCO正極材料匹配LiDFOB@LPSCl可以實現(xiàn)在高電壓、高倍率、高載量下穩(wěn)定的長循環(huán)性能。表征測試結(jié)果證明包覆型硫化物電解質(zhì)可以通過電化學界面副反應(yīng)抑制作用和機械失效抑制作用相協(xié)同，二者共同實現(xiàn)高電壓硫化物全固態(tài)電池優(yōu)異的電化學性能。

最后對傳統(tǒng)正極包覆策略和電解質(zhì)包覆策略進行了對比分析，并論證了電解質(zhì)包覆策略是一種更為有效的界面修飾手段。

因此，該工作提出了一種從電解質(zhì)角度出發(fā)的界面修飾策略設(shè)計方案，為構(gòu)建高能量密度硫化物全固態(tài)電池提供了新的思路。

圖2. 機理探究

Surface Engineering Strategy Enables 4.5 V Sulfide-Based All-Solid-State Batteries with High Cathode Loading and Long Cycle Life, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01047

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