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ACS Catalysis：界面電荷轉(zhuǎn)移促進(jìn)表面重構(gòu)，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定酸性水氧化

與堿性水電解槽相比，質(zhì)子交換膜水電解槽具有理論電流密度大(> 1 A cm^?2)、氣體純度高(>99.99%)和能量效率高(74?87%)等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種有前途的制氫技術(shù)。酸性水氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，酸性腐蝕嚴(yán)重，以及催化活性和穩(wěn)定性較低，迫切需求酸性析氧反應(yīng)(OER)高效電催化劑。

目前報(bào)道的酸中OER電催化劑大多是IrO₂和RuO₂等貴金屬催化劑，但其費(fèi)用昂貴和稀缺性，難以實(shí)現(xiàn)大規(guī)模應(yīng)用。因此，有必要設(shè)計(jì)低成本、高活性和長期穩(wěn)定的非貴金屬酸性催化劑。

基于此，華中科技大學(xué)李箐和王譚源等采用柔性水熱法合成了一系列負(fù)載于CeO₂納米棒上的微量P摻雜Co?Ni氧化物(CeO₂/Co?Ni?P?O_x)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在0.5 M H₂SO₄溶液中，最優(yōu)的CeO₂/Co₂NiP_0.03O_x催化劑在5和10 mA cm^?2電流密度下的過電位分別為166和262 mV，Tafel斜率為32.9 mV dec^?1，性能優(yōu)于商業(yè)IrO₂催化。利用CeO₂/Co₂NiP_0.03O_x組裝的水電解槽(CeO₂/Co₂NiP_0.03O_x??Pt/C)僅需1.45 V的電壓就能達(dá)到5 mA cm^?2電流密度，并且其在5 mA cm^?2下的O₂法拉第效率接近100%；并且利用CeO₂/Co₂NiP_0.03O_x和Pt/C組裝的質(zhì)子交換膜(PEM)水電解槽可以連續(xù)運(yùn)行至少30小時(shí)而不會(huì)出現(xiàn)明顯的性能衰減，這進(jìn)一步表明CeO₂/Co₂NiP_0.03O_x優(yōu)異的穩(wěn)定性。

XPS和XAS結(jié)果表明，通過在異質(zhì)結(jié)界面上形成Ce?O?Co鍵和引入微量P元素，Co²⁺氧化物中Co原子的價(jià)態(tài)從2增加到2.51；原位拉曼光譜學(xué)結(jié)果顯示，部分增加的Co價(jià)態(tài)有利于表面鈷位點(diǎn)原位轉(zhuǎn)化為在酸中低電位下具有高OER活性的Co³⁺?O。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在CeO₂/Co?Ni?P?O_x中原位形成的可還原的Co³⁺?O活性位點(diǎn)能促進(jìn)水分子的去質(zhì)子化，從而促進(jìn)OER動(dòng)力學(xué)。

此外，CeO₂/Co?Ni?P?O_x中Co原子空位形成能增加到，這是由于CeO₂與Co氧化物之間強(qiáng)烈的界面相互作用以及P的摻入，從而減少了Co原子的溶解，提高了材料的穩(wěn)定性。

Reducible Co³⁺–O Sites of Co–Ni–P–O_x on CeO₂ Nanorods Boost Acidic Water Oxidation via Interfacial Charge Transfer-Promoted Surface Reconstruction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c06133

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