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?南開Small：界面金屬氧化物調(diào)控Ni電子態(tài)以提升Ni位點(diǎn)的堿性氫電催化性能

多相電催化通常依賴于活性中心的表面電子狀態(tài)。調(diào)節(jié)電催化劑的表面電荷狀態(tài)可以用來改善性能。在所研究的材料中，鎳基催化劑是堿性電解質(zhì)中氫氧化和析出反應(yīng)(HOR和HER)的唯一非貴金屬基替代物，但由于其不利的氫吸附行為，其活性有待進(jìn)一步提高。

基于此，南開大學(xué)袁忠勇課題組通過異質(zhì)界面耦合來改變d帶中心，進(jìn)而提升金屬Ni的HOR和HER性能。

合成的Ni-MoO₂異質(zhì)結(jié)在過電位為50 mV時(shí)HOR電流密度為3.47 mA cm^-2，在-10 mA cm^-2的HOR電流密度下的過電位為38.3 mV，接近商用的20% Pt/C催化劑。

對(duì)于HER，Ni-MoO₂/NF需要38.3 mV的過電位就可產(chǎn)生-10 mA cm^-2的電流密度，并且其在-446.1 mV的電位下電流密度可以達(dá)到-1000 mA cm^-2，說明了其在實(shí)際應(yīng)用中的巨大潛力。此外，該催化劑在堿性介質(zhì)中對(duì)HOR和HER也具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，MoO₂與Ni的偶聯(lián)使得Ni的d帶中心下移，從而削弱了氫的吸附，提高了對(duì)羥基的吸附。

此外，研究人員利用其他金屬氧化物(如CeO₂，V₂O₃，WO₃，Cr₂O₃)與Ni形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)并顯示出明顯的性能提升，進(jìn)一步證明通過金屬氧化物的界面耦合作用，可以有效地調(diào)節(jié)Ni的d帶中心，從而改善Ni的電催化活性。

Interface Metal Oxides Regulating Electronic State around Nickel Species for Efficient Alkaline Hydrogen Electrocatalysis. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202206196

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