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廢舊鋰離子電池（LIB）的回收利用已成為回收寶貴資源和保護(hù)環(huán)境以支持可持續(xù)發(fā)展的必要條件。清華深圳國際研究生院成會(huì)明、周光敏等報(bào)告了一種高效CoFe/C催化劑的設(shè)計(jì)，該催化劑通過將廢LIB中的Co和Fe廢料與鋸屑衍生的碳（鋅-空氣電池(ZAB)中的陰極材料）結(jié)合起來。由于Co³⁺/Fe³⁺陽離子與鋸末中的羥基之間的靜電引力，CoFe納米粒子在退火后均勻分散在CoFe/C催化劑中。CoFe納米顆粒中的Fe原子全部被Co原子隔離成單個(gè)位點(diǎn)，Co原子重新分配了CoFe/C催化劑中的電子。

該催化劑產(chǎn)生了類Pt的解離機(jī)制，有助于優(yōu)異的氧還原反應(yīng)性能。在ZAB中組裝后，CoFe/C催化劑陰極表現(xiàn)出350小時(shí)的長循環(huán)穩(wěn)定性和令人印象深刻的199.2 mW cm^-2的功率密度。CoFe/C催化劑陰極也被用于柔性ZAB為LED供電或?yàn)槭謾C(jī)充電。這項(xiàng)工作將廢鋰離子電池與鋸末結(jié)合起來制造高性能催化劑，可以減少環(huán)境污染并實(shí)現(xiàn)高經(jīng)濟(jì)價(jià)值。

根據(jù)圖1g中的TEM結(jié)果，通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算，使用CoFe (111) 平面以及 Co(111)和 Fe(111)來探索CoFe合金對ORR 的更好活性。具有4e^–的 ORR過程包括三個(gè)步驟：O₂吸附、中間體（*OOH和/或*O）的形成和*OH解吸。當(dāng)O₂吸附在催化劑表面并解離時(shí)，ORR通過解離機(jī)制進(jìn)行，這與Pt和Pt類材料的情況一樣，否則通過*OOH機(jī)制進(jìn)行。因?yàn)榻怆x機(jī)制在ORR期間不會(huì)形成 *OOH中間態(tài)，所以它比*OOH機(jī)制更有效，動(dòng)力學(xué)更快。

DFT 計(jì)算表明，Co(111) 更傾向于通過解離機(jī)制催化O₂還原，因?yàn)?*O模型比 *OO 模型更穩(wěn)定，如圖 S8 所示。然而，圖 3g中的吉布斯自由能計(jì)算結(jié)果表明，由于吉布斯自由能為正，Co(111) 的解離 ORR 機(jī)制被 OH 解吸所阻斷。如圖S9所示，氧分子可以以頂模態(tài)穩(wěn)定地吸附在Fe(111)上，O2的吸附能為-1.37 eV。雖然 Fe (111) 傾向于使用 *OOH 機(jī)制產(chǎn)生 ORR，但 *OH 很容易以 -1.47 eV 的吉布斯自由能在 Fe (111) 上解吸。當(dāng) Fe 和 Co 合金化時(shí)，CoFe 合金 (111) 作為 ORR 催化劑完美地結(jié)合了這些優(yōu)勢。

如圖 S10 所示，CoFe（111）傾向于通過解離機(jī)制執(zhí)行 ORR，因?yàn)镺₂將在 CoFe（111）上自發(fā)解離。更重要的是，*O吸附強(qiáng)度適中，*OH很容易在CoFe（111）上解吸，這使得CoFe（111）具有優(yōu)異的ORR催化活性。圖3h-j顯示 CoFe (111)對ORR的過電位為0.15 V，明顯低于 Co (111)和Fe(111)。電子定位函數(shù)分析表明，CoFe（111）的ORR活性提高是由于Fe原子引起的電子重新分布。不僅CoFe（111）的表面有中等密度的電子云，而且CoFe（111）的底部也有高密度的電子云。

Miaolun Jiao, Qi Zhang, Chenliang Ye, Runhua Gao, Lixin Dai, Guangmin Zhou, and Hui-Ming Cheng, Isolating Contiguous Fe Atoms by Forming a Co-Fe Intermetallic Catalyst from Spent Lithium-Ion Batteries to Regulate Activity for Zinc-Air Batteries, ACS Nano, 2022

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c06826

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