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Small：Zn-Co-Fe單原子活性大，三金屬協(xié)同作用有效增強催化ORR和OER

電化學(xué)析氧反應(yīng)(OER)、氧還原反應(yīng)(ORR)和氮還原反應(yīng)(NRR)是解決能源危機、實現(xiàn)可再生能源轉(zhuǎn)化的有效手段。構(gòu)建合適的催化劑可以通過降低整體反應(yīng)能壘和抑制副反應(yīng)來提高轉(zhuǎn)化效率和反應(yīng)選擇性。其中，三原子催化劑(TACs)不僅具有更高的金屬原子載量，而且具有電子結(jié)構(gòu)可調(diào)性。然而，由于三原子催化劑合成的困難和復(fù)雜的原子構(gòu)型，TAC的研究仍處于初級階段，并且三種不同金屬原子之間的協(xié)同效應(yīng)尚不清楚。

基于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)(深圳)邱華軍、李鍇鍇和上海交通大學(xué)Kolan Madhav Reddy等通過對金屬-有機框架材料(MOF)前驅(qū)體進行熱解，成功制備出手風(fēng)琴結(jié)構(gòu)的三重單原子ZnCoFe-N-C TAC催化劑。

實驗結(jié)果表明，所制備的ZnCoFe-N-C TAC催化劑的ORR半波電位(E_1/2)為0.878 V，比商業(yè)Pt/C高28 mV，并且其能夠在0.65 V下連續(xù)運行50小時，且電流密度維持在6 mA cm^?2保持不變；對于OER，ZnCoFe-N-C TAC在10 mA cm^-2電流密度下的過電位低至370 mV，Tafel斜率為82.9 mV dec^-1，并且其在1.6 V下連續(xù)運行25個小時而沒有發(fā)生明顯的活性下降，表明ZnCoFe-N-C TAC具有優(yōu)異的ORR和OER穩(wěn)定性。

密度泛函理論(DFT)計算表明，ZnCoFe-N-C TAC催化劑上過渡金屬原子和配位氮原子之間具有明顯的電子轉(zhuǎn)移，并且該催化劑的d帶中心向費米能級方向移動，減少了反鍵軌道上的電子填充，從而促進H*、OH*和OOH*反應(yīng)中間體在催化劑表面的吸附，這有助于提升ZnCoFe-N-C TAC的ORR和OER的活性。

此外，利用ZnCoFe-N-C TAC組裝的Zn-空氣電池具有高比容量(液態(tài): 931.8 Wh hkg_Zn^?1)、功率密度(液態(tài): 137.8 mW cm^?2；全固態(tài): 107.9 mW cm^?2)和良好的循環(huán)穩(wěn)定性，優(yōu)于Pt/C-IrO₂基Zn-空氣電池。總之，該項工作為合理設(shè)計M?N?C基催化劑中的三金屬活性中心提供了一種有效的途徑，并且為多元SAC的設(shè)計提供了指導(dǎo)。

Revealing Atomic Configuration and Synergistic Interaction of Single-Atom-Based Zn-Co-Fe Trimetallic Sites for Enhancing Oxygen Reduction and Evolution Reactions. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202300612

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/0a319153df/

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