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電化學(xué)水分解產(chǎn)氫是一種緩解能源危機和環(huán)境問題的有效方法。然而，陽極析氧反應(yīng)(OER)具有緩慢的動力學(xué)，這嚴重限制了水分解的整體效率。因此，開發(fā)和設(shè)計高效的OER催化劑對于推動電化學(xué)水分解的發(fā)展具有重要意義。

對催化劑的合理設(shè)計要求對反應(yīng)過程有一個全面的了解，并且在此基礎(chǔ)上總結(jié)關(guān)鍵的反應(yīng)原理。大量研究表明，催化劑在反應(yīng)過程中會不可避免的發(fā)生重構(gòu)，但迄今為止關(guān)于表面重建的研究主要集中在探索組成對重建的氫氧化物活性的影響，尚不清楚可以以何種方式和在多大程度上控制預(yù)催化劑的表面重建。

近日，南洋理工大學(xué)徐梽川課題組以尖晶石Li_xCo_1?xCo₂O₄為模型催化劑，結(jié)合計算和實驗分析，準確地指出和論證了尖晶石氧化物表面重構(gòu)的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系。尖晶石中氧配體排列在立方緊密排列的晶格中，并且每個氧配體由三個八面體陽離子和一個四面體陽離子共享以產(chǎn)生M_T?O?M_O骨架。

在催化氧化還原反應(yīng)時，尖晶石骨架在電化學(xué)循環(huán)過程中可能發(fā)生塌陷并重構(gòu)為非晶態(tài)氫氧化物。從尖晶石到無定形氫氧化物的演化需要四面體和八面體單元之間的斷裂，在此過程中高度活潑和可轉(zhuǎn)移的氧配體促進了相變。

此外，由于重構(gòu)氫氧化物中的陽離子處于八面體配位環(huán)境中，所以八面體單元比四面體單元具有更強的金屬氧共價性可能有利于重構(gòu)過程。換句話說，一個帶有氧的偏向的M_T?O?M_O骨架與八面體陽離子結(jié)合更強烈，可能是更順利和徹底重建為氫氧化物的關(guān)鍵。

結(jié)合計算和實驗方法，研究人員建立了尖晶石預(yù)催化劑的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系，并在此基礎(chǔ)上對尖晶石預(yù)催化劑的重構(gòu)能力進行了有效預(yù)測，即MO₄和MO₆之間較高的金屬?氧共價極性可以導(dǎo)致較強的表面重構(gòu)，反之亦然。此外，對于具有相同金屬陽離子的預(yù)催化劑，增加的重構(gòu)能力并不改變原位生成的無定形氫氧化物中活性中心的內(nèi)在催化活性，而是通過增加可用活性中心的數(shù)量來促進活性的增強。

因此，為了設(shè)計具有高重構(gòu)能力的尖晶石氧化物以產(chǎn)生更多有效的活性位點，需要采取減弱MO₄的金屬氧共價性和增強MO₆的金屬氧共價性的策略；相比之下，如果尖晶石預(yù)催化劑被認為具有顯著的效能，那么就需要采取措施來平衡MO₄和MO₆之間的金屬氧共價，以保證穩(wěn)定的原位尖晶石晶體框架具有長期耐久性。

Navigating Surface Reconstruction of Spinel Oxides for Electrochemical Water Oxidation.?Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38017-3

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徐梽川課題組Nature子刊：

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