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傳統(tǒng)的兩電極鋅空氣電池（C-RZAB）面臨兩個(gè)主要問(wèn)題：（1）空氣電極中催化劑的氧還原（ORR）和氧析出（OER）反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)矛盾和高電位催化劑易氧化，往往在極低的每圈循環(huán)容量條件下獲得長(zhǎng)循環(huán)壽命。（2）鋅負(fù)極中存在鋅枝晶、析氫副反應(yīng)和鋅腐蝕等問(wèn)題，往往在極低的放電深度條件下獲得長(zhǎng)循環(huán)壽命。

低的每圈循環(huán)容量和鋅負(fù)極放電深度，使得鋅空氣電池的能量密度遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于其理論能量密度。因此，鋅空氣電池正極和負(fù)極協(xié)同改善后，提高鋅空氣電池每圈循環(huán)容量和鋅負(fù)極放電深度是提高鋅空氣電池實(shí)用性的首要任務(wù)。

在此，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院成會(huì)明、周光敏、李佳提出將空氣電極去耦合為一個(gè)疏水的放電電極和一個(gè)親水的充電電極，改善充放電過(guò)程氣-液-固三相界面和防止催化劑氧化，提高鋅空氣電池的倍率性能和每圈循環(huán)容量。

此外，作者還提出采用耐堿腐蝕的無(wú)鋅負(fù)極，抑制鋅枝晶和抑制產(chǎn)氫副反應(yīng)，提高鋅負(fù)極放電深度。最終在正極和負(fù)極優(yōu)化改進(jìn)下，鋅空氣電池實(shí)現(xiàn)了超高每圈循環(huán)容量和超長(zhǎng)循環(huán)壽命。

圖1. 基于 CF@Sn、F-Ni₂₇Fe₁₀ LDH 和 FeNC 的 T-RZAB 的電化學(xué)性能

具有來(lái)說(shuō)，該工作設(shè)計(jì)的三電極RZAB（T-RZAB）具有一個(gè)無(wú)鋅負(fù)極和兩個(gè)用于ORR和OER的獨(dú)立正極，每個(gè)正極中的催化劑在放電和充電的最佳動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)條件下工作。其中，鍍錫銅泡沫(CF@Sn)被用作無(wú)鋅負(fù)極，其誘導(dǎo)（002）Zn平面的生長(zhǎng)，其抑制Zn枝晶的形成、析氫反應(yīng)（HER）和自放電。鋅被電沉積在CF@Sn并在T-RZAB的充電過(guò)程中從電解質(zhì)中分離出來(lái)。

此外，通過(guò)原位光學(xué)顯微鏡得到：去耦正極對(duì)T-RZABs中的ORR和OER都具有快速動(dòng)力學(xué)。結(jié)果顯示T-RZAB在空氣中10 mA cm^-2的電流密度下具有800 mAh cm^-2的高循環(huán)容量、0.66V的放電/充電平臺(tái)之間的低電壓間隙、88.1%的高DOD和5220h的超長(zhǎng)循環(huán)壽命。

此外，按比例放大的T-RZAB每次循環(huán)的放電容量為10安時(shí)（Ah），長(zhǎng)循環(huán)壽命為1080h。T-RZAB電池組的總能量為895.8瓦時(shí)（Wh），能量密度為151.8 Wh kg^-1，遠(yuǎn)高于商用水系電池。

因此，該工作為電動(dòng)汽車和大規(guī)模電能存儲(chǔ)設(shè)計(jì)具有超長(zhǎng)循環(huán)壽命和高能量密度的RZAB指明道路。

圖2. T-RZAB的放大及其實(shí)際應(yīng)用

Rechargeable zinc-air batteries with an ultra-large discharge capacity per cycle and an ultra-long cycle life, Advanced Materials?2023 DOI:?10.1002/adma.202301952

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