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?麥立強/郭彥炳EnSM：具有自調(diào)節(jié)離子傳輸通道的分子碳骨架用于長壽命鉀離子電池

開發(fā)具有多維離子傳輸通道的負極材料，尤其是克服鉀離子（K⁺）大半徑造成的巨大體積膨脹和離子擴散動力學(xué)遲緩問題，對于提高鉀儲存性能至關(guān)重要。

圖1.?石墨和GDY在鉀離子傳輸和儲存方面的結(jié)構(gòu)特征圖解

武漢理工大學(xué)麥立強、華中師范大學(xué)郭彥炳等提出了一種基于石墨炔（GDY）的不同鍵長化學(xué)鍵自可逆轉(zhuǎn)換技術(shù)，以實現(xiàn)離子傳輸通道的自我調(diào)節(jié)。密度泛函理論（DFT）計算和原位/外電化學(xué)測試證明，GDY 框架的面內(nèi)三角形孔隙（5.46 ?）為 K⁺（1.38 ?）在垂直于GDY平面的方向上的擴散提供了傳輸通道，這與離子擴散主要受面內(nèi)遷移控制的碳質(zhì)材料不同。

此外，原位拉曼和電動力學(xué)分析表明，在K⁺的刺激下，GDY的炔烴鍵可逆連接/斷裂，從而實現(xiàn)自我調(diào)節(jié)離子通道。

圖2.?GDY與石墨的電化學(xué)性能

因此，與石墨相比，具有2個數(shù)量級擴散系數(shù)的GDY負極在100 mA g^-1電流條件下可提供202 mAh g^-1的高可逆容量，并表現(xiàn)出非凡的耐久性，循環(huán)時間超過380天。這項工作為從分子碳骨架角度設(shè)計智能、高效的離子傳輸通道，從而增強高性能KIB的擴散動力學(xué)開辟了一條新途徑。

圖3. K+離子擴散動力學(xué)評價

Molecular carbon skeleton with self?regulating ion?transport channels for long?life potassium ion batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102975

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