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陳琪/陳立桅Nature子刊：基于固態(tài)聚合物電解質(zhì)的長循環(huán)4.5V鋰金屬電池

得益于與電極形成親密的界面接觸，固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）是長循環(huán)鋰金屬電池（LMBs）的首選電解質(zhì)。然而，具有易氧化的含氧極性基團(tuán)的典型SPE表現(xiàn)出狹窄的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（ESW），這使得在4.5?V或更高的充電截止電壓下增加SPE基LMB的比容量和能量密度不切實(shí)際。

圖1. SPE的制備及表征

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳琪、中科院蘇州納米所陳立桅等人應(yīng)用了一種多氟交聯(lián)劑來提高SPE的抗氧化性。具體而言，SPE是通過紫外線（UV）引發(fā)的吡咯基離子液體、乙烯基碳酸亞乙酯（VEC）單體和多氟交聯(lián)劑的共聚制備的。

所得的多氟化交聯(lián)SPE在室溫下表現(xiàn)出1.37 mS cm^-1的出色導(dǎo)電性，5.08 V的寬ESW，以及高機(jī)械強(qiáng)度。多氟化交聯(lián)的SPE表現(xiàn)出更好的電化學(xué)抗氧化性，不僅是由于多氟化段的感應(yīng)性電子吸收效應(yīng)，而且還由于通過交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的傳輸感應(yīng)效應(yīng)。

圖2. 半電池性能

此外，交聯(lián)結(jié)構(gòu)還增強(qiáng)了SPE的機(jī)械模量，以抵抗鋰枝晶的生長，這進(jìn)一步增強(qiáng)了LMB的長循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果，組裝好的Li|SPE| LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）全電池在截止電壓為4.5V下的0.5C時(shí)提供了164.19 mAh g^-1的高放電比容量和穩(wěn)定的循環(huán)性能，200次循環(huán)后的比容量為146.96 mAh g^-1，對應(yīng)于約90%的優(yōu)異容量保持率。這表明，加入多氟交聯(lián)劑是一種廣泛適用的策略，可以實(shí)現(xiàn)機(jī)械和電化學(xué)堅(jiān)固的SPE。

圖3. 全電池性能

Polyfluorinated crosslinker-based solid polymer electrolytes for long-cycling 4.5?V lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37997-6

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