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Angew.：管狀氮化碳負(fù)載Ag單原子，實(shí)現(xiàn)高選擇性光催化CO2還原為CO

將二氧化碳(CO₂)光還原為增值化學(xué)品是緩解能源危機(jī)和溫室效應(yīng)的最有前景的可持續(xù)技術(shù)之一。在各種CO₂光還原產(chǎn)物中，CO因其作為Fischer?Tropsch合成原料、應(yīng)用于金屬冶煉等領(lǐng)域而受到廣泛關(guān)注。然而，由于目前大多數(shù)光催化劑的光生載流子的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)移緩慢，CO₂的轉(zhuǎn)化效率和CO的選擇性較低，這限制了光催化CO₂還原的進(jìn)一步發(fā)展。

基于此，天津大學(xué)王德法和日本國(guó)立物質(zhì)材料研究所(NIMS)葉金花等采用“浸漬+熱解”策略制備了一系列Ag單原子錨定的空心多孔多邊形管狀C₃N₄(PCN)光催化劑Ag₁(x)@PCN(x：Ag的含量，wt%)，并將其用于CO₂光還原。

光催化CO₂還原性能測(cè)試結(jié)果顯示，最優(yōu)的Ag₁(0.73)@PCN光催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂光還原效率，CO生產(chǎn)速率和選擇性分別為0.32 μmol h^?1和94%；在365、380、400和500 nm輻照下，催化劑的表觀量子效率(AQE)分別為4.8、3.3、2.4、2.4和0.6%，性能優(yōu)于之前報(bào)道的大多數(shù)C₃N₄基光催化劑。

此外，經(jīng)過連續(xù)10個(gè)循環(huán)的反應(yīng)，Ag₁@PCN的CO生產(chǎn)活性沒有明顯下降，并且反應(yīng)后材料的組分和結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化，表明Ag₁@PCN在CO₂光還原反應(yīng)中具有良好的穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明，Ag?N₃中的強(qiáng)金屬?載體相互作用可以促進(jìn)光生載流子的轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)；并且由于Ag?N₃與*COOH的配位有較強(qiáng)的相互作用，有利于穩(wěn)定*COOH中間體，降低CO₂的活化能，最終促進(jìn)CO的產(chǎn)生。另一方面，CO的高催化活性和選擇性可能是由于在Ag₁@PCN表面*CO轉(zhuǎn)化為CO分子的能壘小于*CO轉(zhuǎn)化為*CHO。

此外，根據(jù)DFT計(jì)算和原位DRIFT，研究人員推測(cè)Ag₁@PCN上的CO₂光還原途徑極有可能如下：CO₂→CO₃^2?→*COOH→*CO→CO。綜上，該項(xiàng)研究表明，金屬?氮(M?N)配位結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的強(qiáng)金屬?載體相互作用可以有助于提高單原子催化劑在CO₂光還原過程中的反應(yīng)活性和產(chǎn)物選擇性，這為設(shè)計(jì)和開發(fā)基于強(qiáng)金屬?載體相互作用的單原子催化劑以應(yīng)用于其他電催化領(lǐng)域起到指導(dǎo)作用。

Selective Photocatalytic Reduction of CO₂?to CO Mediated by Silver Single Atoms Anchored on Tubular Carbon Nitride. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304585

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