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AFM：一石二鳥(niǎo)！Ni3N/Co3N異質(zhì)結(jié)用于高效催化甘油氧化耦合析氫

電化學(xué)水分解被認(rèn)為是可持續(xù)生產(chǎn)綠色氫氣的有效途徑。然而，由于陽(yáng)極析氧半反應(yīng)(OER)設(shè)計(jì)復(fù)雜的質(zhì)子轉(zhuǎn)移步驟，導(dǎo)致OER具有緩慢的動(dòng)力學(xué)，這嚴(yán)重降低了電催化水分解效率。甘油電氧化(GOR)作為一種典型的親核氧化反應(yīng)，被認(rèn)為是輔助陰極析氫反應(yīng)的一種有效的OER替代反應(yīng)。然而，目前仍缺乏用于將甘油轉(zhuǎn)化為有價(jià)值產(chǎn)品的高性能、低成本的非貴金屬電催化劑，這限制了甘油氧化輔助析氫技術(shù)的發(fā)展和大規(guī)模應(yīng)用。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)章根強(qiáng)課題制備了一種雙相過(guò)渡金屬氮化物電極，即在泡沫Ni上原位生長(zhǎng)的Ni₃N/Co₃N異質(zhì)結(jié)納米線(Ni₃N/Co₃N-NWs)，它可以作為一種有效的雙功能電催化劑用于電催化HER和GOR。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在1.0 M KOH溶液中，在所制備的Ni₃N/Co₃N-NWs催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的HER過(guò)電位僅為69 mV；在0.1 M甘油+1.0 M KOH溶液中，對(duì)于GOR，Ni₃N/Co₃N-NWs僅需要1.26和1.34 V的低電位就能達(dá)到50和200 mA cm^?2，并且在1.35 V下甘油氧化為甲酸鹽的法拉第效率可達(dá)94.6%。

此外，利用Ni₃N/Co₃N-NWs組裝的流動(dòng)池僅需2.01 V的電壓就能產(chǎn)生1 Acm^?2的工業(yè)級(jí)電流密度，以及對(duì)甲酸鹽和H₂的產(chǎn)率分別達(dá)到11和21.4 mmol cm^?2?h^?1。

原位拉曼光譜和原位SR-FTIR揭示了GOR過(guò)程在Ni₃N/Co₃N異質(zhì)界面上的綜合機(jī)制和主要的甘油轉(zhuǎn)化途徑。

此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算證明了在Ni₃N/Co₃N上構(gòu)建的異質(zhì)界面具有調(diào)節(jié)電子分布和加速甘油脫氫動(dòng)力學(xué)的能力，以及對(duì)HER具有更有利的*H吸附/解吸能壘，從而有助于提高雙功能電催化性能。綜上，這項(xiàng)研究不僅實(shí)現(xiàn)了高性能電催化與生物質(zhì)氧化為增值產(chǎn)品的有機(jī)結(jié)合，而且對(duì)親核氧化反應(yīng)的實(shí)際大規(guī)模應(yīng)用具有一定的推動(dòng)作用。

Biphasic Transition Metal Nitride Electrode Promotes Nucleophile Oxidation Reaction for Practicable Hybrid Water Electrocatalysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300547

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/b41cf9776f/

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AFM：一石二鳥(niǎo)！Ni3N/Co3N異質(zhì)結(jié)用于高效催化甘油氧化耦合析氫

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