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Nature子刊：探究尖晶石氧化物表面重構(gòu)結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系，助力電化學(xué)水氧化

電化學(xué)水分解產(chǎn)氫是一種緩解能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題的有效方法。然而，陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)具有緩慢的動(dòng)力學(xué)，這嚴(yán)重限制了水分解的整體效率。因此，開發(fā)和設(shè)計(jì)高效的OER催化劑對(duì)于推動(dòng)電化學(xué)水分解的發(fā)展具有重要意義。對(duì)催化劑的合理設(shè)計(jì)要求對(duì)反應(yīng)過(guò)程有一個(gè)全面的了解，并且在此基礎(chǔ)上總結(jié)關(guān)鍵的反應(yīng)原理。

大量研究表明，催化劑在反應(yīng)過(guò)程中會(huì)不可避免的發(fā)生重構(gòu)，但迄今為止關(guān)于表面重建的研究主要集中在探索組成對(duì)重建的氫氧化物活性的影響，尚不清楚可以以何種方式和在多大程度上控制預(yù)催化劑的表面重建。

近日，南洋理工大學(xué)徐梽川課題組以尖晶石Li_xCo_1?xCo₂O₄為模型催化劑，結(jié)合計(jì)算和實(shí)驗(yàn)分析，準(zhǔn)確地指出和論證了尖晶石氧化物表面重構(gòu)的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系。尖晶石中氧配體排列在立方緊密排列的晶格中，并且每個(gè)氧配體由三個(gè)八面體陽(yáng)離子和一個(gè)四面體陽(yáng)離子共享以產(chǎn)生M_T?O?M_O骨架。

在催化氧化還原反應(yīng)時(shí)，尖晶石骨架在電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中可能發(fā)生塌陷并重構(gòu)為非晶態(tài)氫氧化物。從尖晶石到無(wú)定形氫氧化物的演化需要四面體和八面體單元之間的斷裂，在此過(guò)程中高度活潑和可轉(zhuǎn)移的氧配體促進(jìn)了相變。

此外，由于重構(gòu)氫氧化物中的陽(yáng)離子處于八面體配位環(huán)境中，所以八面體單元比四面體單元具有更強(qiáng)的金屬氧共價(jià)性可能有利于重構(gòu)過(guò)程。換句話說(shuō)，一個(gè)帶有氧的偏向的M_T?O?M_O骨架與八面體陽(yáng)離子結(jié)合更強(qiáng)烈，可能是更順利和徹底重建為氫氧化物的關(guān)鍵。

結(jié)合計(jì)算和實(shí)驗(yàn)方法，研究人員建立了尖晶石預(yù)催化劑的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系，并在此基礎(chǔ)上對(duì)尖晶石預(yù)催化劑的重構(gòu)能力進(jìn)行了有效預(yù)測(cè)，即MO₄和MO₆之間較高的金屬?氧共價(jià)極性可以導(dǎo)致較強(qiáng)的表面重構(gòu)，反之亦然。此外，對(duì)于具有相同金屬陽(yáng)離子的預(yù)催化劑，增加的重構(gòu)能力并不改變?cè)簧傻臒o(wú)定形氫氧化物中活性中心的內(nèi)在催化活性，而是通過(guò)增加可用活性中心的數(shù)量來(lái)促進(jìn)活性的增強(qiáng)。

因此，為了設(shè)計(jì)具有高重構(gòu)能力的尖晶石氧化物以產(chǎn)生更多有效的活性位點(diǎn)，需要采取減弱MO₄的金屬氧共價(jià)性和增強(qiáng)MO₆的金屬氧共價(jià)性的策略；相比之下，如果尖晶石預(yù)催化劑被認(rèn)為具有顯著的效能，那么就需要采取措施來(lái)平衡MO₄和MO₆之間的金屬氧共價(jià)，以保證穩(wěn)定的原位尖晶石晶體框架具有長(zhǎng)期耐久性。

Navigating Surface Reconstruction of Spinel Oxides for Electrochemical Water Oxidation.?Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38017-3

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/a8bdc769de/

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