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ACS Energy Letters：電介質(zhì)-金屬雙梯度保護(hù)層穩(wěn)定鋅金屬負(fù)極

水系鋅離子電池的商業(yè)化實(shí)施由于枝晶的猖獗生長(zhǎng)和Zn金屬負(fù)極上加劇的副反應(yīng)而受到阻礙。

圖1. Zn-GZH的制備和表征

新加坡南洋理工大學(xué)范紅金、武漢大學(xué)楊培華等為協(xié)同結(jié)合離子導(dǎo)電和電子絕緣人工保護(hù)層的優(yōu)勢(shì)，在磁控濺射技術(shù)的幫助下，提出了一種介電-金屬雙梯度設(shè)計(jì)策略，即通過(guò)控制靶材Zn和HfO₂的濺射功率，獲得了表面富含HfO₂的相對(duì)較?。ā?0nm）的涂層，金屬Zn的含量隨深度增加（Zn-GZH）。中間區(qū)域顯示出逐漸的成分轉(zhuǎn)變，形成了鋅摻雜的HfO₂（Zn_xHfO_y）。

最外層的HfO₂具有高介電常數(shù)（～25）和高擊穿電壓，可以有效地阻止電子通路，從而減少析氫趨勢(shì)。內(nèi)部Zn_xHfO_y的Zn2⁺電導(dǎo)率高于HfO₂，可以使Zn²⁺電流量均勻，消除”尖端效應(yīng)”。金屬Zn和Zn_xHfO_y之間具有強(qiáng)大界面結(jié)合能的大接觸面積保證了濺射層在Zn上的充分粘附，同時(shí)降低了電場(chǎng)密度，進(jìn)一步引導(dǎo)了無(wú)腐蝕的均勻的Zn成核過(guò)程。

圖2. 半電池性能

通過(guò)這種設(shè)計(jì)，Zn-GZH對(duì)稱電池在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2的條件下表現(xiàn)出1400小時(shí)的低而穩(wěn)定的電壓極化。此外， Zn||Ti-GZH在5 mA cm^-2的條件下循環(huán)達(dá)3000次，實(shí)現(xiàn)了出色的鋅沉積/剝離可逆性，庫(kù)侖效率（CE）高達(dá)99.9%左右。

基于釩酸鹽正極和Zn-GZH負(fù)極的全電池在5 A g^-1下循環(huán)2000次后容量保持率超過(guò)75%。這種有效的電介質(zhì)-金屬膜保護(hù)設(shè)計(jì)拓寬了開(kāi)發(fā)穩(wěn)定和高性能AZIBs的前景。

圖3. 全電池性能

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