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JACS：揭示電化學(xué)CO2RR過程中AgCu催化劑的化學(xué)和結(jié)構(gòu)演變

電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)能夠利用CO₂作為原料生成增值化學(xué)品，有望減少對(duì)化石燃料的依賴，并促進(jìn)碳中和。銅是迄今為止唯一能有效地將CO₂轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物的單金屬催化劑，然而單獨(dú)的銅催化劑并不能有效地將CO₂轉(zhuǎn)化為CO，從而限制了隨后多碳產(chǎn)品的產(chǎn)生。有研究表明，銀銅雙金屬催化劑(AgCu)在增強(qiáng)電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)方面具有很大的潛力。

盡管目前已經(jīng)開發(fā)出了各種各樣的AgCu催化劑，但是對(duì)于這些AgCu催化劑在CO₂RR過程中是如何演化的研究相對(duì)較少。同時(shí)，缺乏對(duì)其穩(wěn)定性的認(rèn)識(shí)使得動(dòng)態(tài)催化中心難以捉摸，阻礙了AgCu催化劑的合理設(shè)計(jì)。

基于此，加州大學(xué)伯克利分校楊培東課題組在碳紙上合成了混合型和相分離型的兩種AgCu納米粒子催化劑，并系統(tǒng)地研究了它們?cè)贑O₂RR過程中的變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在CO₂RR條件下，Cu在AgCu中具有較高的遷移率，它可以通過遷移到雙金屬催化劑表面、從催化劑中分離出來，以及形成新的團(tuán)聚顆粒而從催化劑中溶出；同時(shí)，Ag與Cu之間的相容性較差，無論起始催化劑結(jié)構(gòu)如何，Ag和Cu都表現(xiàn)出相分離為富Cu和富Ag晶粒的趨勢(shì)。

反應(yīng)過程中富Cu和富Ag晶粒的組成發(fā)生變化，最終趨近于熱力學(xué)穩(wěn)定的Ag_0.88Cu_0.12和Ag_0.05Cu_0.95；這種分離現(xiàn)象不僅發(fā)生在催化劑體相中，而且也發(fā)生在催化劑表面，說明AgCu的異質(zhì)結(jié)構(gòu)是CO₂RR性能增強(qiáng)的原因。

此外，XAS光譜證實(shí)，在CO₂RR過程中，CuAg中的Cu物種完全還原為金屬Cu作為催化活性中心，并且發(fā)生變化的AgCu催化劑中的Ag有助于抑制暴露在空氣中的Cu的氧化。總之，這項(xiàng)工作揭示了在CO₂RR反應(yīng)過程中AgCu雙金屬催化劑的結(jié)構(gòu)和化學(xué)演變，這不僅提高了對(duì)Cu和Ag相互作用的認(rèn)識(shí)，而且揭示了AgCu的CO₂RR活性結(jié)構(gòu)，為設(shè)計(jì)用于CO₂電還原的高效AgCu催化劑提供了指導(dǎo)。

Chemical and Structural Evolution of AgCu Catalysts in Electrochemical CO₂ Reduction. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00467

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