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在電池金屬負極（例如，堿金屬Li、Na和K，或其他金屬，如Ca、Mg、Zn、Al等）中，鉀金屬負極（PMA）由于鉀的低成本和低氧化還原電位（相對于標(biāo)準氫電極為-2.93V）而最具競爭力。

此外，與碳、氧化物、合金、有機物和硫化物等傳統(tǒng)鉀離子電池（PIBs）負極材料相比，PMA的理論比容量最高，為687 mAh g^–1。這些屬性同時滿足了實現(xiàn)低成本和高能量密度電池的兩個必要條件，使PMA成為便攜式電子設(shè)備中廣泛應(yīng)用的有前途的候選者。

然而，要制造可行的PMA，需要解決兩個基本挑戰(zhàn)：（1）提高固體電解質(zhì)界面（SEI）的穩(wěn)定性；（2）控制鉀枝晶的生長。

在此，湖南大學(xué)魯兵安教授團隊設(shè)計了一種由鉍和氮摻雜的還原氧化石墨烯（Bi₈₀/NrGO）組成的自支撐電極作為鉀金屬電池的負極主體，在熔融鉀擴散之后形成的K@Bi₈₀/NrGO電極實現(xiàn)了理想的PMA。

其中理想的負極中存在的N親鉀位點增強了鉀的滲透和成核；Bi的自發(fā)合金化活性位點與鉀合金化形成開孔，而開孔作為選擇性沉積K離子的通道和空間，以抑制鉀枝晶；而中空孔不僅提供了緩沖空間，以適應(yīng)K離子擴散時隨后自發(fā)合金化的體積膨脹，還降低了局部電流密度，以促進均勻的鉀離子通量。

同時，密度泛函理論（DFT）計算表明，含氮（尤其是吡啶-N）碳（具有親鉀性）是優(yōu)選的成核位點，這有效地降低了鉀離子的成核勢壘。隨后的K離子選擇性沉積和擴散導(dǎo)致K-Bi合金阻止電子從K-Bi到K的轉(zhuǎn)移。因此，精確成核、均勻擴散和枝晶抑制的三重保護機制增強了PMB的電化學(xué)性能。

圖1. COMSOL Multiphysics對K@Bi₈₀/NrGO和裸K電極進行了模擬，并對K@Bi₈₀/NrGO電極表面形成的SEI層進行了XPS譜分析

總得來說，該工作設(shè)計了具有改進鉀金屬電池穩(wěn)定性的K@Bi₈₀/ NrGO負極。結(jié)合實驗表征和模擬分析得到:首先K@Bi₈₀/NrGO可以使鉀離子沉積均勻化，有效緩解“尖端效應(yīng)”；其次N摻雜的碳位點促進了鉀離子的吸附和精確成核；最后有助于鉀金屬的平滑擴散的Bi自發(fā)合金化活性位點以及3D宿主骨架具有足夠的結(jié)構(gòu)完整性和機械穩(wěn)定性，以減輕體積膨脹并保持SEI穩(wěn)定性。

因此，K@Bi₈₀/NrGO對稱電池表現(xiàn)出低成核過電位（~5 mV）和低極化電壓（~39 mV）以及長循環(huán)壽命（在0.2 mA cm^–1下工作3000小時以上）。此外，組裝好的PB||K@Bi₈₀/NrGO全電池表現(xiàn)出超穩(wěn)定的可循環(huán)性（在1000 mA g^–1下運行1960次循環(huán)幾乎沒有降解）和高能量密度（230 Wh kg^–1）。該設(shè)計有望為推動鉀金屬負極的發(fā)展提供新的動力。

圖2. 全電池的實際應(yīng)用

Selective potassium deposition enables dendrite-resistant anodes for ultra-stable potassium metal batteries, Advanced Materials?2023 DOI:?10.1002/adma.202300886

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