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西湖大學(xué)徐宇曦JACS：綠色和可擴(kuò)展合成！2D TPs具有超高光催化性能

具有適當(dāng)帶隙和單層厚度的可擴(kuò)展和環(huán)保的結(jié)晶2D聚合物的合成是2D聚合物基礎(chǔ)研究和實(shí)際應(yīng)用的迫切需要，但仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)?；诖?，西湖大學(xué)徐宇曦研究員等人報(bào)道了通過一種新的無溶劑鹽催化腈環(huán)三聚化工藝合成了一系列厚度約為80 nm的結(jié)晶共價(jià)三嗪框架納米片（CTF NSs），從而實(shí)現(xiàn)了百克級(jí)晶體CTF NSs的高效大規(guī)模合成。

通過簡(jiǎn)單的液相超聲處理，這些CTF NSs可很容易地進(jìn)一步剝離成豐富的單層結(jié)晶二維三嗪聚合物（2D-TPs）。所制得2D-TPs，帶隙為2.36 eV，具有豐富的三嗪活性基團(tuán)，在可見光照射下的光催化析氫速率為1321 μmol h^-1，在420 nm處的表觀量子產(chǎn)率高達(dá)29.5%，具有優(yōu)異的光催化整體水分解活性，太陽(yáng)-氫效率（STH）高達(dá)0.35%，超過所有分子骨架材料，是已報(bào)道最好的無金屬光催化劑之一。

通過DFT計(jì)算，作者研究了鹽催化的環(huán)三聚化機(jī)理，其中反應(yīng)途徑上的初始態(tài)（IS）、所有過渡態(tài)（TS）和中間態(tài)（IM）對(duì)應(yīng)的相對(duì)吉布斯自由能如圖所示。在沒有任何催化劑下，該途徑的第一步是兩個(gè)DCB分子靠近，C-C-N的鍵角從180°減小到175°（IM1）。

同時(shí)，C-N的鍵長(zhǎng)從1.15略微增加到1.16 ?。注意，IM1的形成能量不是穩(wěn)定的[相對(duì)自由能Grel(IM1)=0.019 eV]，由于三個(gè)DCB分子之間的相互作用更強(qiáng)（Grel(IM2)=-0.16 eV），第三個(gè)DCB分子很容易通過釋放0.179 eV的能量附著在一起，導(dǎo)致C-N鍵長(zhǎng)進(jìn)一步增加到1.17 ?。

對(duì)于KCl催化的環(huán)三聚化反應(yīng)，反應(yīng)通過DCB分子在KCl(001)表面的吸附開始（IS）。DCB的π電子與KCl(001)表面強(qiáng)烈相互作用，導(dǎo)致KCl與原始KCl相比晶格畸變，并在N和K原子之間形成準(zhǔn)配位鍵。

隨后，第二個(gè)DCB分子附著在活化分子上（IM1），并進(jìn)一步將其C-C-N鍵角從175.5°降低到173.9°。隨后，第三個(gè)DCB分子吸附在活化的兩個(gè)分子上，導(dǎo)致其C-C-N鍵角從173.9°進(jìn)一步降低到164.7°（IM2）。進(jìn)一步反應(yīng)通過過渡態(tài)進(jìn)行，C-C-N鍵角減小到147°，C-N鍵長(zhǎng)度幾乎不變。

Green and Scalable Synthesis of Atomic-Thin Crystalline Two-Dimensional Triazine Polymers with Ultrahigh Photocatalytic Properties. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c02874.

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