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固態(tài)鋰電池由于其高安全性和高理論能量密度而成為有前景的儲能設備。然而，固態(tài)電解質和正極之間嚴重的界面反應使電池性能惡化，阻礙了其長期循環(huán)能力的實現(xiàn)。界面層的隱藏性對實現(xiàn)對基本界面反應機制的全面理解提出了重大挑戰(zhàn)。

圖1. 全固態(tài)電池的復合正極中各種界面的示意

廈門大學楊勇、龔正良等系統(tǒng)地探討了流行的氧化物正極和硫化物固態(tài)電解質（SSEs）之間的界面反應演變和界面組成及電子特性。這包括分析正極/涂層和SSEs之間的化學和電化學反應，以及通過熱力學相平衡分析SSEs的電化學自分解。

作者表明，在μ_Li的化學電勢下，電化學反應的驅動力要比化學反應的驅動力強得多，它主導著界面反應。此外，防止電子導電界面相的形成對于抑制長期循環(huán)過程中的持續(xù)界面降解至關重要，這可以通過正極和SSE的優(yōu)化組合以及在它們之間引入功能性涂層來實現(xiàn)。

圖2. 普通正極和SSE之間的化學和電化學兼容性

基于這些發(fā)現(xiàn)，這項工作首次表明，在形成的界面中電子導電物種的摩爾分數(shù)（f）的百分比是表明界面穩(wěn)定性的一個關鍵因素。此外，作者提出了一個特定的高通量篩選方案，以篩選出具有功能性的涂層材料，并全面評估其功能。

基于此，分層篩選確定了48種具有最佳性能的涂層材料。總體而言，這項工作強調了合理耦合正極和SSE，以及優(yōu)化固態(tài)電池界面涂層材料的重要作用。它為具有改進的界面兼容性的工程界面開辟了新的途徑，以實現(xiàn)長期的循環(huán)性。

圖3. 涂層材料的高通量篩選

The nature and suppression strategies of interfacial reactions in all-solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee00870c

Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38065-9

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楊勇/龔正良EES：全固態(tài)電池中界面反應的特性和抑制策略

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