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快充鋰離子電池的需求量很大，尤其是在減少電動汽車普及帶來的里程焦慮方面。其最大的瓶頸之一在于石墨負(fù)極中Li⁺插層的緩慢動力學(xué)；緩慢的插層將導(dǎo)致析鋰、嚴(yán)重的副反應(yīng)和安全問題。解決這些問題的前提是充分了解石墨在Li⁺快速插層過程中的反應(yīng)途徑和速率決定步驟。

圖1.?石墨中嵌入Li⁺的示意圖

中科院物理所王雪鋒、王兆翔、Yejing Li等比較了Li⁺在石墨顆粒、界面和電極中的擴散，揭示了高電流密度下鋰化石墨的結(jié)構(gòu)，并將其與反應(yīng)動力學(xué)和電化學(xué)性能聯(lián)系起來。研究發(fā)現(xiàn)，決定速率的步驟與顆粒大小、界面特性和電極配置密切相關(guān)。

結(jié)果表明，快速的Li⁺插層會導(dǎo)致不完全和不均勻的插層反應(yīng)，Li⁺主要嵌入在石墨的次表層，這被電子能量損失光譜（EELS）圖所證實。另外，Li⁺擴散系數(shù)的測試顯示，當(dāng)顆粒尺寸小于10μm時，其擴散速度足以支持至少6 C的快速插層。

圖2.?石墨在低倍率和高倍率下鋰化至相同容量下的結(jié)構(gòu)比較

因此，Li⁺在界面和電極上的擴散成為決定速率的主要步驟；前者高度依賴于電解質(zhì)化學(xué)性質(zhì)，并可通過構(gòu)建富含LiF的SEI層得到增強，而后者則與電極的致密性有關(guān)。這項工作的研究結(jié)果更新了對石墨在快速Li⁺插層時的微觀結(jié)構(gòu)和反應(yīng)瓶頸的認(rèn)識，并為通過構(gòu)建含氟界面相和電極工程提高石墨的快速充電能力提供了啟示。

圖3.?倍率性能及界面研究

Kinetic Limits of Graphite Anode for Fast-Charging Lithium-Ion Batteries. Nano-Micro Letters 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01183-6

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物理所NML：快充鋰離子電池石墨負(fù)極的動力學(xué)瓶頸

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