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電化學(xué)水分解過程中的析氫反應(yīng)(HER)實(shí)現(xiàn)了燃料電池的關(guān)鍵燃料H₂的生態(tài)生產(chǎn)。Pt負(fù)載在高表面積碳上，由于其能最大限度地降低過電位，被廣泛認(rèn)為是最高效的HER電催化劑。然而，Pt的獲得性有限，成本高，化學(xué)穩(wěn)定性不足，阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

解決這一挑戰(zhàn)的可能方法是用另一種催化活性強(qiáng)、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、價(jià)格較低的材料取代負(fù)載型Pt，或者在不影響催化性能和化學(xué)穩(wěn)定性的情況下顯著減少催化劑的用量。通常，由于強(qiáng)的金屬-載體相互作用，即使在惡劣的條件下，金屬原子也可以附著并保留在穩(wěn)定的金屬氧化物表面。

然而，由于低電導(dǎo)率和/或候選金屬氧化物載體的化學(xué)不穩(wěn)定性，特別是在高酸性溶液中，這種方法尚未被用于電化學(xué)反應(yīng)的研究。在這種背景下，分散在石墨狀導(dǎo)電碳基體上的化學(xué)穩(wěn)定的納米顆粒金屬氧化物似乎有希望用于電化學(xué)反應(yīng)。

基于此，美國(guó)西北大學(xué)Joseph T. Hupp、忠南大學(xué)Namgee Jung、韓國(guó)科學(xué)技術(shù)院Sung Jong Yoo和成均館大學(xué)Dongmok Whang(共同通訊)等人制備了一種緊密結(jié)合在穩(wěn)定的金屬氧化物納米粒子上的單原子催化劑(SACs)，以顯著提高SA基催化劑的析氫反應(yīng)(HER)的電化學(xué)活性和穩(wěn)定性。

?AFM：釕催化劑在原子尺度界面上重構(gòu)缺氧氧化鋯實(shí)現(xiàn)高效產(chǎn)氫

為了研究Ru-ZrO_2-x/C的電化學(xué)性能，本文在0.5 M H₂SO₄對(duì)其HER性能進(jìn)行了測(cè)試，并與商業(yè)Pt/C，Ru/C和ZrO_2-x/C(無Ru的ZrO_2-x在Ar中退火)催化劑進(jìn)行了比較。測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，Ru-ZrO_2-x/C以及商業(yè)Pt和Ru催化劑表現(xiàn)出良好的HER活性，過電位幾乎沒有增加，而ZrO_2-x/C表現(xiàn)出較差的性能。

具體而言，在電流密寬度為10 mA?cm^-2時(shí)，Ru-ZrO_2-x/C的過電位為35.6 mV，分別比Pt/C和Ru/C高11和1.3 mV。當(dāng)電流密度為30 mA?cm^-2時(shí)，Ru-ZrO_2-x/C的過電位與Pt/C相同，但比Ru/C小5 mV。而當(dāng)電流密度≥50 mA?cm^-2時(shí)，Ru-ZrO_2-x/C的催化活性最優(yōu)異(過電位最小)，Ru-ZrO_2-x/C的過電位較Pt/C小19 mV。

Ru-ZrO_2-x/C在高電流密度下的HER活性顯著增強(qiáng)可能與ZrO₂表面的親水性有關(guān)，ZrO₂的親水性表面可以促進(jìn)HER形成的H₂氣泡脫離，即使在高電流密度條件下，也可以為后續(xù)反應(yīng)提高活性催化位點(diǎn)。此外，在酸性電解質(zhì)中，質(zhì)子以水合氫離子(H3O⁺)的形式沿ZrO₂表面快速遷移，加速了質(zhì)子的轉(zhuǎn)移。

研究發(fā)現(xiàn)，通過一步熱解浸漬金屬離子的金屬有機(jī)骨架(MOF)材料可以獲得高效和穩(wěn)定的碳和金屬氧化物(氧化鋯)支撐的Ru基HER催化劑。Ru浸漬的Zr基MOF的熱解產(chǎn)生了嵌在碳基質(zhì)中的四方ZrO_2-x納米顆粒(t-ZrO_2-x)，而t-ZrO_2-x的氧空位有利于Ru SAs在納米粒子上的形成和穩(wěn)定。此外，石墨化的碳基體提供了一個(gè)簡(jiǎn)單的電子轉(zhuǎn)移途徑，而在Ru原子和ZrO_2-x載體之間的界面處的金屬-載體相互作用增強(qiáng)了催化劑在H₂SO₄水溶液中的電催化HER活性和穩(wěn)定性。

更重要的是，通過密度泛函理論計(jì)算還可以得知，Ru SAs在ZrO_2-x上的氫吸附能十分接近理想值(0.15 eV)，并且低于Pt和Ru催化劑的氫吸附能。與催化劑高穩(wěn)定性相一致的是，Ru直接結(jié)合在ZrO_2-x上具有較高的結(jié)合能?？傊?，本研究為設(shè)計(jì)基于單原子的復(fù)合催化劑提供了新的見解。

Reconstructing Oxygen-Deficient Zirconia with Ruthenium Catalyst on Atomic-Scale Interfaces toward Hydrogen Production, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202300673.

https://doi.org/10.1002/adfm.202300673.

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