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Small：LSPR誘導(dǎo)缺陷半導(dǎo)體界面電荷轉(zhuǎn)移/分離，增強(qiáng)光催化CO2RR活性

最新研究表明，以貴金屬納米粒子，特別是具有局域表面等離子體共振效應(yīng)(LSPR)的納米粒子作為功能催化劑的等離子體金屬-半導(dǎo)體體系是提高半導(dǎo)體光催化劑還原性能的有效途徑之一。除了引入LSPR，表面空位工程是半導(dǎo)體修飾的另一個(gè)關(guān)鍵策略，它在調(diào)節(jié)能帶結(jié)構(gòu)、捕獲電子等方面起著至關(guān)重要的作用。

然而，目前對(duì)半導(dǎo)體光催化劑與LSPR之間的協(xié)同效應(yīng)研究較少，并且含空位和LSPR半導(dǎo)體的催化機(jī)理尚不清楚。因此，構(gòu)建具有空位效應(yīng)和LSPR效應(yīng)的光催化劑并探究其光催化機(jī)理具有重要的意義。

基于此，云南大學(xué)郭洪課題組制備了一種具有空位的金屬-半導(dǎo)體光催化劑(Ag@Nb₂O_5-x)，并研究了其光催化CO₂RR的機(jī)理。具體而言，研究人員首先利用密度泛函理論(DFT)計(jì)算研究了Ag@Nb₂O_5-x的反應(yīng)機(jī)理。

結(jié)果表明，在氧空位中引入銀納米粒子不僅可以改善CO₂的捕獲和活化，而且還可以作為共吸附活性位點(diǎn)來(lái)穩(wěn)定中間體，從而最終導(dǎo)致產(chǎn)生高價(jià)值的CO?；谏鲜鰡l(fā)，研究人員在Nb₂O_5-x表面均勻沉積了Ag光催化劑，并將其應(yīng)用于催化CO₂RR。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，在這個(gè)金屬-半導(dǎo)體系統(tǒng)中，由于氧空位增強(qiáng)了電子俘獲，大量光生電子在界面處富集；LSPR共振產(chǎn)生的能量被快速注入電子，導(dǎo)致光生電子的快速轉(zhuǎn)移，從根本上提高了電荷分離的效率。此外，集中的光生空穴使催化劑上的水氧化產(chǎn)生氧氣，同時(shí)等離子體熱效應(yīng)通過(guò)降低速率控制步驟的能壘來(lái)改善CO₂RR的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

因此，最優(yōu)的Ag-20@Nb₂O_5-x催化劑具有優(yōu)異的還原性能，CO產(chǎn)率可達(dá)59.13 μmol g^?1，且具有較高的選擇性?？傊?，這項(xiàng)工作利用理論計(jì)算輔助制備了設(shè)計(jì)巧妙的金屬半導(dǎo)體光催化劑并實(shí)現(xiàn)更有效的電荷轉(zhuǎn)移，為未來(lái)開(kāi)發(fā)具有高性能的LSPR誘導(dǎo)的缺陷半導(dǎo)體提供了指導(dǎo)。

Enhanced Interfacial Charge Transfer/Separation By LSPR-Induced Defective Semiconductor Toward High Co₂RR Performance. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202301280

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/629d8a4760/

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