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梁正/岳昕陽AFM：串聯(lián)隔膜設(shè)計(jì)，助力高穩(wěn)定/倍率鋰金屬電池

鋰枝晶的生長嚴(yán)重阻礙了鋰金屬電池（LMBs）的應(yīng)用。許多方法已經(jīng)被提出來，通過根據(jù)Sand的時(shí)間方程對隔膜進(jìn)行改性，以提高鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)（t_Li+）來限制鋰枝晶的形成。然而，忽視陰離子運(yùn)動對固體電解質(zhì)界面（SEI）形成的積極貢獻(xiàn)將導(dǎo)致無機(jī)成分不足，這阻礙了LMBs的實(shí)際應(yīng)用。

圖1 不同隔膜的作用示意

上海交通大學(xué)梁正、岳昕陽等構(gòu)建了一個”串聯(lián)”隔膜（ZSM-5-聚二甲基二烯丙基氯化銨（PDDA）/聚乙烯（PE）/SbF₃），它在錨定陰離子的同時(shí)構(gòu)建了一種富含無機(jī)物的SEI。

研究顯示，面向鋰的SbF₃（SBF）涂層產(chǎn)生了富含Li-Sb合金（Li₃Sb）和LiF的SEI，Li₃Sb可以大大降低鋰離子（Li⁺）的遷移能壘，促進(jìn)Li⁺的傳輸。同時(shí)，另一側(cè)的ZSM-5-PDDA（Z5P）涂層可以有效地固定陰離子，增加Li⁺的含量。此外，規(guī)則的孔隙結(jié)構(gòu)有利于Li⁺通量的均勻化，也能使溫度分布均勻，大大提高了安全性。

圖2 功能隔膜的理化性質(zhì)

由于串聯(lián)效應(yīng)，采用Z5P/PE/SBF隔膜的對稱電池在10mA cm^-2（鋰容量為1 mAh cm^-2）下保持了200小時(shí)（1000次）的穩(wěn)定循環(huán)。此外，采用LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）正極的小軟包電池也表現(xiàn)出卓越的長期循環(huán)性能。作者認(rèn)為，該工作所提出的策略可以為開發(fā)實(shí)用的無枝晶和穩(wěn)定的LMBs的功能隔膜提供新的途徑。

圖3 全電池性能

Tandem Design of Functional Separators for Li Metal Batteries with Long-Term Stability and High-Rate Capability. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304386

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