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西湖大學(xué)Angew:FE和產(chǎn)率近100%!Ni-Cu/NF高效催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化

西湖大學(xué)Angew:FE和產(chǎn)率近100%!Ni-Cu/NF高效催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化
最近,電力驅(qū)動(dòng)的有機(jī)氧化反應(yīng)顯示出越來(lái)越大的潛力。然而,析氧反應(yīng)(OER)是主要的競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng),特別是在高電流密度下,導(dǎo)致產(chǎn)物的法拉第效率(FE)低,催化劑從電極上脫落。
基于此,西湖大學(xué)孫立成院士等人報(bào)道了一種鎳泡沫負(fù)載的雙金屬鎳銅電催化劑(Ni-Cu/NF)可以鈍化OER過程,同時(shí)顯著增強(qiáng)5-羥甲基糠醛(HMF)的氧化。在1.50 V電壓下,電流密度可達(dá)1000 mA cm-2,在很寬的電位范圍內(nèi),F(xiàn)E和產(chǎn)率都接近100%。
西湖大學(xué)Angew:FE和產(chǎn)率近100%!Ni-Cu/NF高效催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化
通過DFT計(jì)算,作者對(duì)該催化體系進(jìn)行定性分析。其中,Ni位點(diǎn)是Ni-Cu/NF上OER的活性位點(diǎn),而Ni-Fe/NF上OER的活性位點(diǎn)更傾向于Fe位點(diǎn)。OH*到O*的去質(zhì)子化是兩個(gè)催化體系的電位決定步驟(PDS)。
在m-Ni-Cu/NF上,PDS的理論過電位(η)為1.02 V,遠(yuǎn)高于m-Ni-Fe/NF上的理論過電位(0.16 V),表明在m-Ni-Cu/NF上不利于O2的析出。因此,m-Ni-Cu/NF具有較好的動(dòng)力學(xué)反應(yīng)活性和較低的OER活性,是HMF氧化的合適催化劑。
西湖大學(xué)Angew:FE和產(chǎn)率近100%!Ni-Cu/NF高效催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化
在OER過程中,催化劑的表面被帶正電,OH離子會(huì)從電解質(zhì)中被特別吸附,在電極上形成Helmholtz層。EIS結(jié)果表明,對(duì)比Fe,Cu的引入可以有效地阻礙Helmholtz層中的電荷轉(zhuǎn)移過程。根據(jù)KIEs測(cè)試和DFT計(jì)算,在涉及電子轉(zhuǎn)移的水氧化過程中,吸附的OH將經(jīng)歷較慢的O-H鍵裂解動(dòng)力學(xué),形成隨后的中間體(O*/OOH*)。相反,F(xiàn)e摻雜具有較低的Rct,因此電荷轉(zhuǎn)移大大增強(qiáng)。
西湖大學(xué)Angew:FE和產(chǎn)率近100%!Ni-Cu/NF高效催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化
Highly Efficient Biomass Upgrading by A Ni-Cu Electrocatalyst Featuring Passivation of Water Oxidation Activity. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202309478.

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