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Small Methods：V調(diào)制t2g電子，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定催化酸性O(shè)ER

電化學(xué)析氧反應(yīng)(OER)是許多能量轉(zhuǎn)換/儲(chǔ)存系統(tǒng)，例如電/光驅(qū)動(dòng)的水分解、電還原氮?dú)?NRR)和二氧化碳還原(CO₂RR)的關(guān)鍵半反應(yīng)。OER活性依賴于中間物質(zhì)(*O，*OH和*OOH)在電極表面可用的活性位點(diǎn)上的吸附強(qiáng)度，以及電催化劑的電導(dǎo)率。

通常，從*O到*OOH的轉(zhuǎn)化屬于催化劑OER的限速步驟。極強(qiáng)的*O吸附，以及*OOH的弱吸附，嚴(yán)重阻礙了OER的性能。實(shí)現(xiàn)從O 2p軌道向缺電子的金屬(t_2g)d-軌道的有效π捐贈(zèng)以分別調(diào)諧的*O和*OOH吸附，是增強(qiáng)析氧反應(yīng)(OER)性能的一個(gè)必要條件。

基于此，浙江大學(xué)梁成都、凌敏、Waqar Ahmad和杭州電子科技大學(xué)閆文君等制備了一種仿生蜂窩(BHC)狀納米結(jié)構(gòu)催化劑(Ir_1?x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC)，并通過O^2?π對(duì)稱孤對(duì)的強(qiáng)π捐贈(zèng)實(shí)現(xiàn)電子從富電子t_2g軌道到缺電子t_2g軌道的轉(zhuǎn)移。

理論計(jì)算表明，Ir_1?x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC中，在t_2g?軌道(t_2g¹e_g⁰)中具有未配對(duì)電子的V⁴⁺離子更有利于從O 2p到V 3d的π捐贈(zèng)，O 2p和Ir 5d之間的排斥將得到緩解，從而導(dǎo)致在V?O?Ir單元中從電子Ir到V的轉(zhuǎn)移。

因此，引入V提高了Ir_1?x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC的d帶中心，增加了費(fèi)米能級(jí)(EF)附近活性中心的態(tài)密度(DOS)，這反過來又可以調(diào)節(jié)含氧中間體的吸附，以降低速率控制步驟(RDS)的能壘，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)OER的高效穩(wěn)定電催化。

因此，所制備的Ir_1?x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC催化劑在酸性介質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性。在0.1 M HClO₄溶液中，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的過電位僅為238 mV，Tafel斜率為39.87 mV dec^?1。

此外，Ir_1?x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC在10 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行130小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的活性下降，表明其具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。綜上，該項(xiàng)工作通過調(diào)整催化劑的電子特性顯著提高了其穩(wěn)定性，而且為設(shè)計(jì)強(qiáng)大的仿生納米結(jié)構(gòu)以在酸性環(huán)境中獲得優(yōu)異的電催化活性和耐久性提供了指導(dǎo)。

V-Integration Modulates t_2g-Electrons of a Single Crystal Ir_1-x(Ir_0.8V_0.2O₂)_x-BHC for Boosted and Durable OER in Acidic Electrolyte. Small Methods, 2023. DOI: 10.1002/smtd.202201247

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/45bbe00289/

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