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鋰硫（Li-S）電池被認(rèn)為是有前景的高能量密度儲能設(shè)備。然而，Li-S電池的循環(huán)穩(wěn)定性受到鋰金屬負(fù)極和可溶性多硫化鋰（LiPSs）之間寄生反應(yīng)的限制。封裝LiPS電解質(zhì)（EPSE）可以有效地抑制寄生反應(yīng)，但不可避免地犧牲了硫正極的氧化還原動力學(xué)。

圖1. 采用EPSE和coRMs的Li-S電池的反應(yīng)途徑示意圖

北京理工大學(xué)黃佳琦、李博權(quán)等提出了在EPSE中使用氧化還原劑(coRMs)來促進(jìn)正極氧化還原動力學(xué)的策略，以構(gòu)建高能量密度和長循環(huán)的實用Li-S電池。

具體來說，EPSE由具有不同LiPS溶劑化能力的溶劑組成，LiPS被封裝在兩個同心的溶劑殼中。內(nèi)層溶劑殼由具有相對較高溶劑化能力的傳統(tǒng)DOL/DME構(gòu)成，而外層溶劑殼由具有低溶劑化能力和高還原穩(wěn)定性的1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）構(gòu)成，以減輕LiPSs與金屬鋰之間的寄生反應(yīng)。

同時，二甲基二硒醚（DMDSe）被作為一種有效的coRMs，以促進(jìn)EPSE中遲緩的硫正極氧化動力學(xué)。

圖2. 硫的氧化還原動力學(xué)研究

具體來說，溶解在EPSE中的DMDSe會自發(fā)地與LiPSs發(fā)生反應(yīng)，生成改性的有機(jī)多硫化鋰，以促進(jìn)液-液和液-固轉(zhuǎn)換過程中的硫氧化動力學(xué)。因此，EPSE和coRMs的結(jié)合提高了Li-S電池的性能，當(dāng)采用4.0 mg cm^-2的高負(fù)載硫正極和50 μm的超薄鋰金屬負(fù)極時，其放電容量為1008 mAh g^-1，壽命超過130次。

此外，基于EPSE和coRMs的1.5Ah-Li-S軟包電池實現(xiàn)了359 Wh kg^-1的高實用能量密度，并穩(wěn)定地循環(huán)了37次。

圖3. 實用鋰硫電池性能

An Organodiselenide Comediator to Facilitate Sulfur Redox Kinetics in Lithium–Sulfur Batteries with Encapsulating Lithium Polysulfide Electrolyte. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202303363

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黃佳琦/李博權(quán)Angew.：氧化還原劑助力實用鋰硫電池！

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