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劉睿ACS Nano：AuFe3@Pd/γ-Fe2O3上Pd可原位再生，高效催化有機(jī)污染物加氫脫鹵

多相Pd催化劑主要包括Pd納米顆粒(NPs)、簇、甚至是固定在不同載體上的單個(gè)原子，它們?cè)诰?xì)化學(xué)合成、燃料生產(chǎn)和污染物修復(fù)方面具有重要作用。然而，在長(zhǎng)期的操作條件下，Pd催化劑由于原料中的S^2?物質(zhì)等強(qiáng)吸附劑堵塞或中毒反應(yīng)而導(dǎo)致活性中心不可逆的活性損失。因此，為了實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的Pd催化，迫切需要將失活的Pd轉(zhuǎn)化為活性的Pd，并保持其原有的結(jié)構(gòu)特征、大小和價(jià)態(tài)。

基于此，中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心劉睿課題組將AuFe₃@Pd負(fù)載到超薄γ-Fe₂O₃納米片作為原位可再生的高活性催化劑，并將其用于催化加氫反應(yīng)。

基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算，AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ NSs表現(xiàn)出以下特性: 1.AuFe₃ NCs為Pd離子/原子的沉積提供了優(yōu)化的位點(diǎn)，增強(qiáng)了Pd d軌道的填充狀態(tài)，并降低了Pd對(duì)O₂/?OH的親和力；2.γ-Fe₂O₃ NSs產(chǎn)生?OH自由基，使得被過(guò)度吸附的反應(yīng)物/產(chǎn)物或S^2?阻斷或中毒的Pd位點(diǎn)再生；3.Pd原子增強(qiáng)的化學(xué)穩(wěn)定性可以承受多達(dá)10輪?OH自由基在氧化再生過(guò)程中的攻擊；4.Pd具有較高的催化活性、100%的原子利用效率，以及從AuFe₃核中獲得的d電子，表現(xiàn)出較低的吸附能壘和較高的碳?鹵鍵加氫活性，并具有較高的解離能。

因此，AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ NSs在碳?鹵鍵加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出與表面清潔的膠體Pd催化劑相當(dāng)?shù)幕钚?，并且在S^2?中毒后可以完全回收。作為概念驗(yàn)證，研究人員采用毫克級(jí)貴金屬(Pd + Au)設(shè)計(jì)了AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ NSs 固定床水處理塔，用于還原去除污水中的微量污染物和處理溴化阻燃劑(BFR)工廠排放的高污染廢水回收溴。

結(jié)果表明，在中性pH條件下，催化劑中Pd含量為2.14 mg或20 μmol時(shí)，Pd的活性達(dá)到4.0 C?Br min^?1Pd^?1，表明AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ NSs在高濃度Br^?存在下仍具有較高的活性。綜上，組分材料的組合是設(shè)計(jì)先進(jìn)納米催化劑的一種有前途的策略，并且這個(gè)使用金屬間相納米材料作為設(shè)計(jì)先進(jìn)催化劑為這一類(lèi)材料在納米科學(xué)和納米技術(shù)方面提供范例。

AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ Nanosheets as an In Situ Regenerable and Highly Efficient Hydrogenation Catalyst. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c00745

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/3884f4798f/

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