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Nature子刊：py-RuO2: Zn納米線助力酸性介質(zhì)中高效水氧化

在酸性介質(zhì)中，高效的析氧反應(yīng)（OER）催化劑是質(zhì)子交換膜（proton exchange membrane, PEM）電解商業(yè)化的迫切需要?；诖耍?strong>鄭州大學(xué)盧思宇教授和河南理工大學(xué)劉寶忠教授等人報(bào)道了一種Zn摻雜的RuO₂納米線陣列（py-RuO₂: Zn）電催化劑，在酸性條件下具有優(yōu)異的OER催化性能。在電流密度為10、500和1000 mA cm^-2下，過(guò)電位分別低至173、304和373 mV，在10 mA cm^-2下穩(wěn)定度可達(dá)1000 h。

通過(guò)DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Zn在配位不飽和Ru（Ru_cus）位置比完全配位橋Ru（Ru_bri）位置更穩(wěn)定，而橋連O可以形成穩(wěn)定的空位位點(diǎn)。

對(duì)于純RuO₂，OH吸附劑的強(qiáng)結(jié)合導(dǎo)致OER通過(guò)AEM路徑進(jìn)行，遵循H₂O→*OH→*O→*OOH→O₂的四質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移步驟。*OOH的形成是速率決定步驟（RDS），具有2.10 eV的大自由能壘。態(tài)密度（DOS）和電荷密度差表明，Zn給了O一些電子，Zn的d帶中心比Ru低。因此，Zn對(duì)*O、*OH和*OOH的吸收較弱。

此外，Zn和Ru之間的電荷差異對(duì)OER起著重要的促進(jìn)作用，導(dǎo)致Zn和Ru上兩個(gè)吸收的*O的電荷差約為0.1 e，從而促進(jìn)了O-O耦合的形成，最終形成O₂。由于O空位（V_O）缺陷的存在，RuO₂: Zn_V_O表面的Ru_cus和Zn_cus位點(diǎn)的電荷密度都略有增加，同時(shí)Ru帶中心遠(yuǎn)離費(fèi)米，進(jìn)一步優(yōu)化了中間體的吸收。

對(duì)于存在V_O缺陷的RuO₂: Zn，OPM的ΔG_max（*O_Ru→*O_Ru…*OH_Zn）進(jìn)一步減小到1.84 eV。因此，O空位對(duì)費(fèi)米的下移、Zn對(duì)*OH較弱的吸收以及Zn和Ru的電荷差協(xié)同降低了OER過(guò)電位，從RuO₂的0.87 V降至含有O空位的Zn摻雜RuO₂的0.61 V。

Construction of Zn-doped RuO₂ nanowires for efficient and stable water oxidation in acidic media. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38213-1.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38213-1.

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