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全固態(tài)鋰電池相比于傳統(tǒng)的液態(tài)鋰電池具有更高的安全性和更高的能量密度，被認(rèn)為是最具潛力的下一代儲能技術(shù)。然而，全固態(tài)鋰電池電極/電解質(zhì)界面處復(fù)雜的界面問題極大限制了鋰離子的傳輸、制約了電池容量的發(fā)揮。因此，增強(qiáng)鋰離子在電極/電解質(zhì)界面處的傳輸能力是獲得高能量密度全固態(tài)鋰電池的必要前提。

在此，青島能源所崔光磊研究員、馬君副研究員、南京理工大學(xué)劉震教授以及青島大學(xué)溫崢教授等人通過簡單環(huán)保的溶劑蒸發(fā)法將分子鐵電體高氯酸胍(GClO₄)包覆在LiCoO₂正極顆粒的表面。

由于GClO₄和LiCoO₂晶胞體積存在的差異，使得GClO₄包覆在LiCoO₂表面之后因晶胞失配產(chǎn)生了撓曲電效應(yīng)，誘使GClO₄中鐵電偶極子發(fā)生定向排列，產(chǎn)生了垂直于正極顆粒表面向下的鐵電內(nèi)建電場。

該電場可以將Li₆PS₅Cl電解質(zhì)中的鋰離子遷移至LiCoO₂/GClO₄/Li₆PS₅Cl三相界面處，從而實現(xiàn)了抑制空間電荷層、提升鋰離子傳輸?shù)哪康摹?/span>

圖1. GClO₄包覆LiCoO₂正極的工藝流程與微觀結(jié)構(gòu)表征

總的來說，通過簡單的溶劑蒸發(fā)法制備了一種GClO₄分子鐵電體包覆的LiCoO₂正極顆粒材料。電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，改性后的電池性能得到了顯著提升。實驗結(jié)果顯示，鐵電包覆層具有單疇的、垂直于正極顆粒表面向上的極化狀態(tài)，這直接關(guān)系到鐵電內(nèi)建電場的有效構(gòu)建和作用發(fā)揮，即影響正極/電解質(zhì)界面的鋰離子傳輸行為。

有限元和第一性原理計算證實，鐵電材料與正極材料之間的晶胞失配誘使鐵電包覆層產(chǎn)生了撓曲電效應(yīng)，進(jìn)而得到了特殊的鐵電極化狀態(tài)。該工作首次提出了正極和電解質(zhì)之間鐵電內(nèi)置電場的構(gòu)建機(jī)制，為鐵電材料增強(qiáng)鋰電池性能的研究提供了理論指導(dǎo)。

圖2. 鐵電內(nèi)建電場和作用機(jī)制的理論分析

Self-Polarized Organic–Inorganic Hybrid Ferroelectric Cathode Coatings Assisted High Performance All-Solid-State Lithium Battery, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202300791

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AFM：自極化分子鐵電體正極包覆層助力高性能全固態(tài)鋰電池

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