国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

JACS：氫自由基作用大，與N2結(jié)合實現(xiàn)低電位電催化NH3合成

電催化氮氣還原(NRR)反應(yīng)由于競爭性析氫和較高的反應(yīng)能壘，一般存在NH₃選擇性和活性差的問題。

從熱力學(xué)角度來看，NRR通常以類似于氫析出反應(yīng)(HER)所需的電位進(jìn)行，這解釋了為什么NH₃合成過程中法拉第效率(FE)極低(特別是在一個較大的外加偏壓下，HER反應(yīng)更有可能發(fā)生)。從動力學(xué)來看，*NNH的形成被認(rèn)為是一個限速步驟，由于其相對較大的能壘限制了NRR活性的提高。

因此，必須構(gòu)建能夠平衡活性位點上H和N₂之間的競爭并加速N₂還原過程的反應(yīng)動力學(xué)的電催化劑，從而在低電位下提高NRR活性。

基于此，北京大學(xué)張錦、童廉明和南洋理工大學(xué)李述周等制備了一種高效的三明治結(jié)構(gòu)電催化劑(釕單原子錨定在石墨二炔/石墨烯上)(Ru SAs/GDA/G)。其中，H吸附和N₂加氫過程分別在空間分離的中心發(fā)生：石墨二炔(GDY)上形成H?，可以與N₂反應(yīng)生成NNH自由基(NNH?)；然后NNH?吸附在Ru單原子上生成*NNH；隨后*NNH經(jīng)過逐步加氫形成*NH₃，然后解吸形成NH₃。

還有就是，H⁺優(yōu)先攻擊GDY而不是Ru單原子，有效地抑制了H在Ru活性位點的覆蓋，從而改善了NRR過程的氨氣的選擇性。

實驗結(jié)果表明，在酸性Na₂SO₄溶液中，所制備的Ru SAs/GDA/G催化劑在?0.1 V_RHE下NH₃產(chǎn)率最高為56.8 μg h^–1 mg_cat.^–1(4.7 mg h^–1 mg_Ru^–1)，法拉第效率為37.6%，分別為Ru NPs/G的6.1和5.0倍。同時，該催化劑在0.5 M Na₂SO₄和0.1 M KOH中也能有效地催化NRR，在酸性Na₂SO₄溶液中所需電位最低。

此外，Ru SAs/GDA/G在?0.1 V下連續(xù)工作600小時，電流密度和NH₃產(chǎn)率幾乎沒有發(fā)生下降，并且反應(yīng)后材料的組分和形貌未發(fā)生明顯變化，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。總的來說，該項工作提出了一種新的NRR中H?轉(zhuǎn)移機制，為用于電催化加氫反應(yīng)的高選擇性和活性電催化劑的設(shè)計提供了理論基礎(chǔ)。

Hydrogen Radical-Induced Electrocatalytic N₂ Reduction at a Low Potential. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c01319

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/15e6f158b3/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

JACS：氫自由基作用大，與N2結(jié)合實現(xiàn)低電位電催化NH3合成

相關(guān)推薦

JACS：氫自由基作用大，與N2結(jié)合實現(xiàn)低電位電催化NH3合成