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鋰金屬電池（LMBs）在儲(chǔ)能方面具有令人印象深刻的應(yīng)用前景，然而在很大程度上受制于不可持續(xù)的壽命和由不均勻和不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)相（SEI）引發(fā)的不可控的枝晶生長(zhǎng)。金屬鋰是一種理想的負(fù)極材料，因?yàn)樗哂械碗娀瘜W(xué)電位、高比容量、輕質(zhì)密度、有利的適應(yīng)性和良好的加工性。然而，鋰負(fù)極的固有特性，即必須應(yīng)對(duì)枝晶生長(zhǎng)、體積膨脹和界面不穩(wěn)定的挑戰(zhàn)，使金屬鋰電池的商業(yè)化不能像預(yù)期的那樣有效。

在此，華南理工大學(xué)胡仁宗教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種功能性隔膜來(lái)緩解鋰金屬負(fù)極的問(wèn)題。作者設(shè)計(jì)了一種富含SnF₂和NO₃^–的共價(jià)有機(jī)骨架結(jié)構(gòu)，然后采用簡(jiǎn)單包覆的方法制備了富含SnF₂和NO₃^–的功能隔膜（PCS）。

研究表明，PCS中SnF₂和NO₃^–的富集通過(guò)產(chǎn)生包括Li₅Sn₂合金、LiF、LiNxOy和Li₃N在內(nèi)的有益成分，積極地參與到穩(wěn)定的SEI形成過(guò)程中，從而使SEI具有更快的Li+傳導(dǎo)性以及更強(qiáng)的穩(wěn)定性，最終實(shí)現(xiàn)高性能的LMB。

胡仁宗教授EES：富含SnF2和NO3的隔膜用于高性能鋰金屬電池的直接超穩(wěn)定界面

圖1. PCS的制備與表征

具體而言，該工作通過(guò)在PP上涂布EBCOF:NO₃@SnF₂而制備的富含SnF₂和NO₃^–的功能隔膜來(lái)開(kāi)發(fā)用于鋰負(fù)極的超穩(wěn)定SEI。該隔膜還可利用正電荷的框架固定陰離子以促進(jìn)Li+的傳輸，且隔膜中豐富的SnF₂和NO₃^–形成了富含LiF、Li₅Sn₂合金、LiNxOy和Li₃N的超穩(wěn)定SEI，這有助于改善離子傳輸和界面的穩(wěn)定性，最終抑制枝晶的生長(zhǎng)，實(shí)現(xiàn)高性能LMB。

因此，在PCS的作用下，穩(wěn)定的鋰電鍍/剝離的最大電流密度可達(dá)到15 mA cm^-2（30 mAh cm^-2）。組裝的Li/NCM811全電池可以在惡劣的條件下生存（如高溫、高電壓、電解質(zhì)含量差以及低N/P比等）。該工作從隔膜的角度引入SnF₂和NO₃^–來(lái)優(yōu)化穩(wěn)定鋰負(fù)極的界面，為開(kāi)發(fā)安全和穩(wěn)定的高能量密度LMB奠定了基礎(chǔ)。

圖2. PCS的電化學(xué)性能

Separator Rich in SnF2 and NO3- Direct Ultra-Stable Interface toward High Performance Li Metal Batteries,Energy & Environmental Science ?2023 OI:?10.1039/d3ee00664f

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