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張俊峰/尹燕?Adv. Sci.：利用空間約束調(diào)節(jié)超細(xì)CoPt納米合金的氧還原反應(yīng)性能

質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)作為一種極具前景的能量轉(zhuǎn)換裝置，可用于車輛和備用電源等多種用途。然而，燃料電池的發(fā)展受到Pt族金屬的成本和稀缺性的阻礙。在PEMFC應(yīng)用過程中，Pt納米粒子的形狀、大小、表面分布以及物理化學(xué)性質(zhì)決定了其電催化活性和穩(wěn)定性。緩慢的氧還原反應(yīng)(ORR)動(dòng)力學(xué)和陰極的酸性環(huán)境要求Pt基催化劑具有較高的本征活性和良好的穩(wěn)定性。

制備含有兩種或兩種以上金屬的合金被認(rèn)為是提高催化劑ORR活性有效且簡便的方法，并且通常將所得的PtM納米合金粒子負(fù)載于碳載體上用于實(shí)際應(yīng)用。但是由于碳載體與非原位生長的PtM納米合金之間的物理化學(xué)相互作用較弱，因此催化劑不可避免地會(huì)產(chǎn)生較差的穩(wěn)定性和較大的接觸電阻。

基于此，天津大學(xué)張俊峰和尹燕(共同通訊)等人制備了一種Co基沸石咪唑酯骨架(ZIF-67)衍生的超細(xì)CoPt納米合金顆粒催化劑。具體來說，ZIF-67(核)和SiO₂(殼)的核-殼結(jié)構(gòu)可以抑制Co納米顆粒的團(tuán)聚，在后續(xù)的過程中，Co納米顆粒表面原位形成的石墨烯殼可以進(jìn)一步保護(hù)金屬顆粒不發(fā)生團(tuán)聚，從而得到超細(xì)的CoPt納米合金(平均直徑為2.61 nm)。

本文在0.1 M HClO₄溶液中對CoPt催化劑的ORR性能進(jìn)行了測試。根據(jù)不同催化劑在O₂飽和溶液中的循環(huán)伏安(CV)曲線可以發(fā)現(xiàn)，在0.6~0.9 V_RHE的電位范圍內(nèi)會(huì)發(fā)現(xiàn)明顯的峰，對應(yīng)ORR過程。

此外，隨著Pt含量的增加，催化劑的電化學(xué)表面積(ECSA)從CoZ-30Pt的47.8 m² g^-1增加到CoZ-60Pt的58.1 m² g^-1。除此之外，線性掃描伏安法(LSV)曲線還表明，與CoZ-60TEA和CoZ-10Pt相比，CoZ-30Pt的LSV曲線向正電位偏移，這是由于CoPt納米合金的形成。隨著Pt比例的進(jìn)一步增加，CoZ-60Pt的半波電位(E_1/2)增加到0.942 V_RHE。

更重要的是，在0.9 V_RHE時(shí)，CoZ-60Pt的質(zhì)量活性(MA)和比活性(SA)分別達(dá)到525.9 mA mg_Pt^-1和1.55 mA cm_Pt^-2，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于商業(yè)60wt% Pt/C和CoZ-30Pt。之后，為了考察催化劑在酸性環(huán)境中的穩(wěn)定性，本文在0.75~1.10 V_RHE的條件下對催化劑進(jìn)行了穩(wěn)定性測試。正如所預(yù)料的那樣，經(jīng)過300次循環(huán)后，催化劑的E_1/2僅從開始的0.942 V_RHE降低到0.927 V_RHE，展現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

結(jié)合研究結(jié)果，本文將其催化劑優(yōu)異的性能歸因于以下三個(gè)方面：1)由于ZIF-67修飾和SiO₂殼層的限制，Co粒子的平均粒徑可以控制在3 nm以下，這為超細(xì)CoPt納米合金粒子的形成提供了出色的基底；2)由于ZIF-67熱解過程中Co顆粒上原位形成的多孔石墨烯殼的空間約束，可將CoPt納米合金的平均粒徑調(diào)節(jié)在2.61 nm左右，從而使表面高度暴露，保護(hù)了納米金屬；3)通過吸附-退火策略可以得到具有富Pt殼層的CoPt納米合金顆粒，進(jìn)一步提高了催化劑的催化活性和穩(wěn)定性。

綜上所述，本文基于ZIF-67衍生的碳基CoPt納米合金催化劑具有優(yōu)異的ORR性能，為未來ORR催化劑的設(shè)計(jì)提供了一種有前景的方法。

Space Confinement to Regulate Ultrafine CoPt Nanoalloy for Reliable Oxygen Reduction Reaction Catalyst in PEMFC, Advanced Science, 2023, DOI: 10.1002/advs.202206062.

https://doi.org/10.1002/advs.202206062.

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