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2023年6月2日，Science官方以“Autonomous alignment and healing in multilayer soft?electronics using immiscible dynamic polymers”為題刊發(fā)了美國斯坦福大學鮑哲南院士關于軟電子和機器人設備自修復的研究。值得注意的是，該論文從投稿到接受僅使用了兩個月，這也是鮑哲南教授時隔半個月，再次發(fā)Science！

2023年5月19日，美國斯坦福大學鮑哲南院士及其合作者通過對材料特性、器件結構和系統(tǒng)架構的合理設計和工程，制備出了單片軟假體電子皮膚（e-skin），這也實現(xiàn)了能夠進行多模態(tài)感知、神經形態(tài)脈沖序列信號生成和閉環(huán)致動的功能。

更加重要的是，這一器件性能具有與多晶硅晶體管相當?shù)牡蛠嗛撝禂[幅、低工作電壓、低功耗和可拉伸有機器件的中等規(guī)模電路集成復雜性。

相關文章以“Neuromorphic sensorimotor loop embodied by monolithically integrated, low-voltage, soft e-skin”為題發(fā)表在Science。

具有自修復的軟電子和機器人設備可以像人體皮膚一樣，從損傷中自主恢復。雖然目前的設備對所有功能層使用單一類型的動態(tài)聚合物能夠確保強大的層間附著力，但這種方法需要手動層對齊。

今日，美國斯坦福大學鮑哲南院士等人使用兩種具有不混溶主鏈但相同動態(tài)鍵的動態(tài)聚合物來保持層間粘附力，同時在愈合過程中實現(xiàn)自主重新排列。

這些動態(tài)聚合物表現(xiàn)出弱互穿和粘合界面，其寬度可調。當多層聚合物薄膜在損傷后錯位時，這些結構在愈合過程中自動重新排列，以最大限度地減少界面自由能。

同時，作者制備了具有導電、介電和磁性顆粒的設備，這些顆粒在損壞后具有功能性愈合，從而實現(xiàn)薄膜壓力傳感器、磁性組裝軟機器人和水下電路組裝。

相關文章以“Autonomous alignment and healing in multilayer soft electronics using immiscible dynamic polymers”為題發(fā)表在Science。

研究背景

研究顯示，具有自我修復能力的軟電子設備能夠從各種形式的損壞中恢復，例如穿刺、劃痕和切片，以提高設備的穩(wěn)定性和使用壽命。之前的工作已經證明了使用一系列動態(tài)鍵的自修復聚合物，例如氫鍵，金屬配體配位或動態(tài)共價鍵。

這些聚合物通常是絕緣的，因此，為了制造功能性電子器件，它們嵌入導電或介電材料（例如，顆粒、納米線、納米管、薄片等）以實現(xiàn)所需的體積電性能，同時保持自修復聚合物基體的軟機械性能。這些自修復復合材料不僅可以在愈合后恢復其原始機械性能，還可以恢復其導電性。

同時，已經報道了許多自愈器件，包括水生皮膚、場效應晶體管、發(fā)光電容器、基于電池的傳感器和先進的多功能傳感平臺。隨著設備復雜性的增加，有必要在具有不同功能的多層之間同時進行自我修復。

這個概念被展示給集成了多個功能組件的電子皮膚，但需要厚層和仔細的手動對齊，以確保所有層之間的功能自我修復。自愈晶體管也遇到了類似的問題，由于源極和漏極電極的不完美對齊，漏極電流降低了近一個數(shù)量級。

自愈設備在損壞后需要手動對準以正確對齊不同的功能組件，這對于薄設備（<~100μm）是不切實際的。當多層設備的斷裂表面重新接觸時，即使是稍微錯位的層也會限制功能恢復。

這個問題源于整個設備僅使用一種類型的自修復聚合物。盡管對所有功能組分使用相同的聚合物可確保強大的層間附著力，但在愈合過程中，不同功能組分之間沒有選擇性來驅動重新排列。

圖文詳解

不混溶動態(tài)聚合物的分子設計

作者選擇聚二甲基硅氧烷（PDMS）和聚丙二醇（PPG）作為模型不混溶主鏈聚合物，其作為柔性的無定形聚合物，具有低玻璃化轉變溫度和不同的體表面自由能。

為了盡量減少薄膜微觀結構對自愈性能的影響，作者將由4,4′-亞甲基雙(異氰酸苯酯)（MPU）和異佛爾酮二異氰酸酯（IU）形成的雙脲鍵結合到每個聚合物中，已被證明可以產生無定形的自修復薄膜，且沒有納米級聚集。MPU的強定向結合將彈性融入網絡，而IU的較弱結合相互作用提供了應力耗散機制，以提高整體韌性并防止微觀結構的形成。

對于兩種合成聚合物，通過調整MPU：IU比率和平均骨架分子量（M_b），以實現(xiàn)在室溫下具有類似固體性質的30℃至100℃之間的愈合動力學，這對于器件制造和穩(wěn)定性是必需的。其中，基于PDMS的聚合物，簡稱為PDMS-HB；基于PPG的聚合物，簡稱為PPG-HB。

圖1.?具有不混溶骨架和相同氫鍵單元的PDMS-HB和PPG-HB的動態(tài)聚合物設計和表征

圖2.?具有相同動態(tài)鍵的兩個不混溶動態(tài)聚合物網絡之間的界面

圖3.?多層薄膜中不混溶的動態(tài)聚合物之間的自主排列和愈合

圖4.?基于動態(tài)聚合物復合材料的軟電子設備中功能層識別和修復的演示

綜上，本文展示了一種由一對具有相同動態(tài)鍵但不混溶聚合物主鏈的自修復聚合物組成的多層自愈裝置。當損傷后錯位時，這些多層結構具有成分梯度，可驅動定向鏈擴散以實現(xiàn)自主重新排列。

此外，聚合物之間類似的動態(tài)鍵使原本不混溶的層之間具有很強的界面粘附力。同時，作者制備了導電和絕緣復合材料，以形成薄膜壓力傳感器、磁性組裝的軟機器人和水下電路，這些電路在機械損壞后很容易自我修復。聚合物之間的最小層間擴散也防止了嵌入顆粒的擴散，從而保留了每層的電子功能并防止了損壞引起的混合。

文獻信息

Christopher B. Cooper?, Samuel E. Root?, Lukas Michalek, Shuai Wu, Jian-Cheng Lai, Muhammad Khatib, Solomon T. Oyakhire, Renee Zhao, Jian Qin, Zhenan Bao*, Autonomous alignment and healing in multilayer soft electronics using immiscible dynamic polymers, Science, 2023, https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh0619

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鮑哲南教授，半個月兩篇Science！

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