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金鐘/張偉/馬連波ACS Nano：MB-VN電催化劑助力Li-S電池在寬溫度內(nèi)運(yùn)行

在惡劣環(huán)境下，能正常工作的高性能鋰-硫（Li-S）電池備受關(guān)注，但是低溫下多硫化物轉(zhuǎn)化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢以及高溫下多硫化物穿梭的問(wèn)題仍有待解決。

基于此，南京大學(xué)金鐘教授、廣東工業(yè)大學(xué)張偉副教授和安徽工業(yè)大學(xué)馬連波博士等人報(bào)道了一種用于Li-S電池的多分支氮化釩（MB-VN）電催化劑。使用MB-VN修飾的隔膜，Li-S電池在室溫下提供出色的倍率性能（3.0 C時(shí)707 mAh g^-1）和良好的循環(huán)穩(wěn)定性（1.0 C下400次循環(huán)后678 mAh g^-1）。

當(dāng)含硫量為6.0 mg cm^-2，電解液體積約為6 μL mg_s^-1時(shí)，Li-S電池的面容量高達(dá)5.47 mAh cm^-2。即使在較寬的溫度范圍內(nèi)（-20 °C至+60 °C），Li-S電池在高電流下仍保持穩(wěn)定的循環(huán)性能。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了MB-VN和VS₄的電催化活性?？倯B(tài)密度（DOS）揭示了電化學(xué)氧化還原反應(yīng)過(guò)程中費(fèi)米能級(jí)附近的豐富電子，可有效地促進(jìn)催化活性。

在不同電催化劑上，元素S₈依次轉(zhuǎn)化為L(zhǎng)i₂S₈、Li₂S₆、Li₂S₄、Li₂S₂和Li₂S的吉布斯自由能（ΔG），其中從Li₂S₄到Li₂S₂的轉(zhuǎn)化是MB-VN電催化劑的速率決定步驟（RDS），對(duì)應(yīng)的ΔG值僅為1.39 eV。

對(duì)于VS₄電催化劑，RDS（從Li₂S₂到Li₂S）的ΔG為1.51 eV，高于MB-VN電催化劑。結(jié)果表明，在MB-VN電催化劑上，硫的電化學(xué)氧化還原反應(yīng)更有利。

此外，MB-VN電催化劑的能壘為0.67 eV，遠(yuǎn)低于VS₄電催化劑的能壘，表明在MB-VN電催化劑上Li₂S的分解速度較快。因此，理論上證明了MB-VN電催化劑在電化學(xué)反應(yīng)中可以雙側(cè)催化多硫化物的快速轉(zhuǎn)化。

Wide-Temperature Operation of Lithium-Sulfur Batteries Enabled by Multi-Branched Vanadium Nitride Electrocatalyst. ACS Nano, 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acsnano.3c01469.

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