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譚勇文Nature子刊：Ru分散到銅納米簇催化劑上，加速NO2?與CO電化學(xué)偶聯(lián)合成甲酰胺

利用電化學(xué)C?N偶聯(lián)反應(yīng)在環(huán)境條件下生產(chǎn)高附加值的有機氮化合物，可以實現(xiàn)有害物質(zhì)的碳中和和高附加值利用，被認為是一種可持續(xù)的策略。最近的進展表明，在CO₂/CO還原反應(yīng)中引入氨源，能夠從C?N偶聯(lián)反應(yīng)中電化學(xué)合成有機酰胺。

同時，工業(yè)廢水和受污染的地下水中的亞硝酸鹽/硝酸鹽(NO₂^?/NO₃^?)是一種高度豐富的氮源。因此，利用大量廉價的含碳、含氮原料，將NO₂^?與CO電催化偶聯(lián)可能成為甲酰胺合成的一種替代途徑。

近日，湖南大學(xué)譚勇文和臺灣同步輻射研究中心Ting-Shan Chan等將Ru原子分散到銅納米團簇上形成單原子合金(Ru₁Cu SAA)電催化劑，實現(xiàn)了CO與NO₂^?的電化學(xué)偶聯(lián)反應(yīng)生成甲酰胺。

實驗結(jié)果表明，分離的Ru原子被摻入到納米銅團簇的晶格中，生成了Ru₁Cu SAA；并且其在?0.5 V_RHE下的平均甲酰胺產(chǎn)率為2483.77 ± 155.34 μg h^?1 mg_cat.^?1，以及法拉第效率(FE)高達45.65 ± 0.76%。

此外，研究人員利用膜電極組件電解槽進一步研究了Ru₁Cu SAA的穩(wěn)定性：Ru₁Cu SAA可以在高電流密度(約250 mA cm^?2)下持續(xù)穩(wěn)定運行50小時，并且反應(yīng)后結(jié)構(gòu)和組分未發(fā)生明顯變化，這些結(jié)果表明Ru₁Cu SAA對甲酰胺電合成具有良好的穩(wěn)定性。

一系列原位實驗研究和理論計算揭示了相鄰的Ru-Cu雙活性中心作為催化劑的內(nèi)在活性中心: 單個Ru原子促進NO₂^?的吸附并激活脫氧加氫過程，而CO在相鄰Cu原子上經(jīng)歷解離吸附。因此，Ru-Cu協(xié)同催化有助于通過*CO和*NH₂中間體的自發(fā)耦合促進C?N鍵的形成，從而提高了電合成甲酰胺的活性和選擇性。

總的來說，與單金屬催化劑相比，雙活性中心催化劑可以為C和N的活化提供獨立的雙中心協(xié)同催化，從而提高C?N偶聯(lián)效率。這為利用廉價的CO和NO₂^?污染物通過C?N耦合進行可持續(xù)的甲酰胺電合成開辟了一條途徑，也為合成各種高附加值化學(xué)品提供了一種基于單原子合金的雙位點設(shè)計策略。

Efficient Electrosynthesis of Formamide from Carbon Monoxide and Nitrite on a Ru-dispersed Cu Nanocluster Catalyst. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38603-5

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/05/bd80556052/

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