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錫具有多電子反應(yīng)、高耐腐蝕性、大氫過(guò)電位和優(yōu)異的環(huán)境相容性等優(yōu)點(diǎn)，有望用于水系電池(ABs)。然而，受限于高熱力學(xué)勢(shì)壘和較差的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)，尚未實(shí)現(xiàn)在簡(jiǎn)單條件下進(jìn)行有效的堿性Sn電鍍/剝離。

?復(fù)旦晁棟梁JACS：亞錫酸鹽離子電化學(xué)制備高能Sn-Ni和Sn-空氣水系電池

在此，復(fù)旦大學(xué)晁棟梁教授團(tuán)隊(duì)首次展示了高度可逆的亞錫礦離子電化學(xué)，并構(gòu)建了高性能Sn基ABs的新示范。結(jié)合光譜表征、電化學(xué)評(píng)估和理論計(jì)算，揭示了低反應(yīng)能壘和可行的H₂O參與Sn離子還原的熱力學(xué)優(yōu)點(diǎn)，以及固定表面電荷轉(zhuǎn)移和SnO₂^2-擴(kuò)散的動(dòng)力學(xué)優(yōu)點(diǎn)。所得堿性Sn負(fù)極具有-1.07 V vs Hg/HgO的低電位、450 mAh g^-1的比容量、接近100%的庫(kù)侖效率、45.5 A g^-1的卓越倍率能力以及出色的循環(huán)耐久性，并且沒(méi)有枝晶和死錫。

圖1. SnO₂^2-電化學(xué)的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)可行性分析

總之，本文展示了熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)導(dǎo)向的Sn電鍍/剝離電化學(xué)，并構(gòu)建了一套新的高性能Sn基ABs。結(jié)合光譜表征、電化學(xué)評(píng)估和理論計(jì)算，揭示了熱力學(xué)上較低的反應(yīng)能壘和緊湊的溶劑化結(jié)構(gòu)以及動(dòng)力學(xué)上更快的表面電荷轉(zhuǎn)移和SnO₂^2-擴(kuò)散。通過(guò)調(diào)節(jié)Sn成核，發(fā)現(xiàn)親鈦Cu基襯底具有低成核過(guò)電位、高CE和均勻的Sn沉積。因此，開(kāi)發(fā)的Sn金屬負(fù)極具有450 mAh g^-1的高比容量，接近100%的CE，超過(guò)100 C的卓越倍率能力，以及出色的循環(huán)耐久性，沒(méi)有出現(xiàn)枝晶和死錫。

作為概念證明，本工作開(kāi)發(fā)了新型高性能Sn基ABs，包括1.45 V Sn-Ni達(dá)到314 Wh kg^-1(58 kW kg^-1和超過(guò)15000個(gè)循環(huán))、1.0 V Sn-air達(dá)到420 Wh kg^-1(壽命超過(guò)1900小時(shí))，以及2.4 V Sn-MnO₂和609 Wh kg^-1。這項(xiàng)工作拓寬了水系電池體系，并可能推動(dòng)高性能水系電池的產(chǎn)業(yè)化發(fā)展。

圖2. Sn基ABs的普適性驗(yàn)證和器件評(píng)估

High-Energy Sn–Ni and Sn–Air Aqueous Batteries via Stannite-Ion Electrochemistry,?Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:?10.1021/jacs.3c03039

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