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黃少銘教授AM：鋰金屬電池中選擇性全固態(tài)超離子傳導(dǎo)雙層兩性離子金屬有機(jī)框架

與傳統(tǒng)電池相比，固態(tài)電池(SSBs)在提高能量密度和安全性方面具有巨大潛力。然而，現(xiàn)有的固態(tài)電解質(zhì)在滿足固態(tài)電池復(fù)雜的操作要求方面面臨著挑戰(zhàn)。

在此，廣州工業(yè)大學(xué)黃少銘教授團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種具有定制雙層兩性離子納米通道(MOF-BZN)的金屬有機(jī)框架(MOF)作為高性能的SSE。具體而言，雙層兩性離子納米通道由剛性陰離子MOF通道和在孔壁上化學(xué)接枝的軟多陽(yáng)離子低聚物(MCOs)組成。該設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)了選擇性超離子傳導(dǎo)，MCOs限制陰離子的運(yùn)動(dòng)，而MCOs與陰離子框架之間的庫(kù)侖相互作用可以促進(jìn)Li⁺的解離。

結(jié)果顯示，MOF-BZN在30°C時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的Li⁺電導(dǎo)率(8.76 × 10^?4 S cm^?1)，高Li+轉(zhuǎn)移數(shù)(0.75)，以及高達(dá)4.9 V的寬電化學(xué)窗口。最終，在高正極負(fù)載(20.1 mg cm^?2)和有限鋰金屬源的約束條件下，利用阻燃MOF-BZN的SSB可獲得419.6 Wh kg^?1的比能量。

圖1. MOF-BZN離子導(dǎo)體的Li+輸運(yùn)性能

總之，本工作通過(guò)精心設(shè)計(jì)MOF-BZN SSE包含雙層兩性離子納米通道，能夠?qū)崿F(xiàn)選擇性超離子傳導(dǎo)，同時(shí)表現(xiàn)出卓越的Li+傳輸能力、寬電化學(xué)窗口、物理柔韌性、化學(xué)穩(wěn)定性和耐火性。

此外，MOF-BZN即使在控制N/P比和高正極負(fù)載的情況下，也能使高能固態(tài)全電池穩(wěn)定運(yùn)行，電極加電解質(zhì)的比能高達(dá)419.6 Wh kg^?1。這種構(gòu)建雙層兩性離子MOF的策略是通用的，因此有望通過(guò)多種工程技術(shù)為開(kāi)發(fā)基于多孔材料的新型SSE鋪平道路。

圖2. MOF-BZN SSE 實(shí)現(xiàn)高能 SSB

Bilayer Zwitterionic Metal-Organic Framework for Selective All-Solid-State Superionic Conduction in Lithium Metal Batteries,Advanced Materials?2023 DOI:?10.1002/adma.202304685

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