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1. Angew.: 首次報(bào)道！有序介孔金屬間Ga-Pt的相控合成并用于催化ORR

催化頂刊集錦：Nature子刊、Angew.、ACS Catalysis、AM、NML、Small等成果！

調(diào)控固體無(wú)機(jī)金屬材料的原子排列和相結(jié)構(gòu)對(duì)于調(diào)整其化學(xué)、物理和(光)電子性質(zhì)，從而提高其在各種應(yīng)用中的性能，特別是在(電)催化方面具有重要意義。金屬間化合物具有原子有序排列，是調(diào)制原子結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)相應(yīng)性能精確調(diào)控的理想候選物。

例如，金屬間Pd-Sn(iPd-Sn)具有獨(dú)特的單斜的i-Pd₃Sn₂和正交的i-Pd₁Sn₁原子結(jié)構(gòu)。有序的i-Pd₃Sn₂能高效催化CO氧化反應(yīng)，而i-Pd₁Sn₁在α、β-不飽和醛的選擇性加氫反應(yīng)中具有較高的活性。因此，精確控制有序金屬間化合物的相結(jié)構(gòu)(原子排列)對(duì)于合理設(shè)計(jì)新型功能催化劑材料具有巨大的潛力。

基于此，吉林大學(xué)喬振安和四川大學(xué)劉犇等成功制備了兩種有序介孔金屬間Ga-Pt(meso–i-Ga-P)納米粒子(其包括具有正交空間群的meso–i-Ga₃Pt₅和具有非對(duì)稱手性立方空間群的meso–i-Ga₁Pt₁)，并研究了它們的催化性質(zhì)。具體而言，研究人員通過(guò)對(duì)不同陰離子的誘導(dǎo)Ga鹽進(jìn)行調(diào)整，優(yōu)化了合成過(guò)程中的自由能，實(shí)現(xiàn)了有序Ga-Pt納米粒子的金屬間相控制。

meso–i-Ga₃Pt₅和meso–i-Ga₁Pt₁的不同原子排列和暴露的Pt位點(diǎn)顯著改變了它們的表面電子和吸附/解吸性質(zhì)，從而優(yōu)化了ORR反應(yīng)趨勢(shì)，保持完全相反的催化性能。此外，與meso-Pt和商業(yè)Pt/C相比，meso–i-Ga₃Pt₅顯示的ORR活性也略低；具有手性原子排列和典型暴露Pt位點(diǎn)的meso–i-Ga₁Pt₁表現(xiàn)出高的ORR活性，分別比meso–i-Ga₃Pt₅、meso-Pt和Pt/C高5.9、2.4和3.2倍。

總之，這項(xiàng)工作首次報(bào)道了金屬間相控制合成和有序meso–i-Ga-Pt納米粒子的應(yīng)用，為未來(lái)探索一系列新的功能介孔金屬間化合物在各種催化和電催化反應(yīng)中的靶向應(yīng)用提供了范例。

Ordered Mesoporous Intermetallic Ga-Pt Nanoparticles: Phase-Controlled Synthesis and Performance in Oxygen Reduction Electrocatalysis. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304420

2. Nat. Commun.: 改變溫度以微調(diào)納米缺陷，提高催化劑的電催化氧化性能

過(guò)去十年來(lái)，電催化科學(xué)的進(jìn)展促進(jìn)了許多相關(guān)研究領(lǐng)域的發(fā)展，包括析H₂/O₂反應(yīng)，CO₂還原反應(yīng)，燃料電池等。在這些領(lǐng)域中廣泛引起關(guān)注的一個(gè)問(wèn)題就是開(kāi)發(fā)強(qiáng)大和高效的催化劑，這是推動(dòng)它們未來(lái)發(fā)展和應(yīng)用的關(guān)鍵。

迄今為止，大量研究表明，催化劑的元素組成和晶格結(jié)構(gòu)對(duì)其電催化性能有很大的影響。相應(yīng)地，在原子水平上實(shí)現(xiàn)催化劑的可控微調(diào)已經(jīng)成為一個(gè)研究熱點(diǎn)。然而，這種微調(diào)方法很少被報(bào)道，少數(shù)報(bào)道的方法相對(duì)復(fù)雜，并且基于稀缺和昂貴的材料，使得它們不適合大規(guī)模應(yīng)用。

基于此，清華大學(xué)黃霞、耶魯大學(xué)Menachem Elimelech和北京林業(yè)大學(xué)梁帥等以含氮聚丙烯腈(PAN)為原料，將其靜電紡絲成由高度連接的納米纖維組成的多孔膜，并通過(guò)熱調(diào)諧策略對(duì)N和C的原子/晶格排列進(jìn)行微調(diào)。

具體而言，通過(guò)簡(jiǎn)單地改變碳化溫度，可以控制吡咯氮向石墨氮的轉(zhuǎn)變，同時(shí)燒掉一部分N以產(chǎn)生缺陷；同時(shí)，碳化溫度的改變也會(huì)影響C基體的晶格狀態(tài)，即溫度的升高首先增加了無(wú)序缺陷C-sp³構(gòu)型的比例(有利于電催化反應(yīng))，但在高溫(例如1500°C)下其變回有序的石墨C-sp²構(gòu)型。因此，催化性能可以通過(guò)對(duì)原子/晶格排列的精細(xì)控制來(lái)控制。

基于密度泛函理論(DFT)的量子化學(xué)計(jì)算進(jìn)一步驗(yàn)證了這種熱調(diào)諧策略的機(jī)理。結(jié)果表明，最佳熱處理可以提高氧化還原活性、增加電子轉(zhuǎn)移容量和改善吸附能力，從而大大提高電催化效率；同時(shí)研究人員結(jié)合多物理模擬，強(qiáng)調(diào)了增加電催化活性中心而不是最大化電導(dǎo)率的重要性。

得益于這種調(diào)整策略，優(yōu)化后的CN_900膜電催化普萘洛爾降解效率高，在流通(約2.5 s接觸時(shí)間)，高通量(424.5 L m^?2 h^?1)和長(zhǎng)期(> 720 min)試驗(yàn)期間，它以非常低的能耗(0.029 ± 0.010 kWh m^?3order^?1)成功地保持了> 99%的降解率，表明可持續(xù)應(yīng)用的巨大潛力?？偟膩?lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作系統(tǒng)地研究了CN膜的電催化行為，闡明了相應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理，并且所提出的熱調(diào)整策略為未來(lái)各種類型催化劑的精確和可控制制造提供了指導(dǎo)。

Subtle Tuning of Nanodefects Actuates Highly Efficient Electrocatalytic Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37676-6

3. Nat. Commun.: C₂H₂雜質(zhì)<1 ppm！銅納米點(diǎn)電催化乙炔半加氫合成聚合物級(jí)乙烯

電催化乙炔半氫化反應(yīng)(EASH)是一種在環(huán)境條件下利用可再生電能進(jìn)行乙炔半氫化反應(yīng)(C₂H₂ + 2H₂O + 2e^?→C₂H₄ + 2OH^?)的新方法。其中，EASH可以在水介質(zhì)中進(jìn)行，水(H₂O)作為質(zhì)子源(而不是過(guò)量的H₂)。

銅(Cu)是催化乙炔(C₂H₂)選擇性生產(chǎn)C₂H₄的主要催化劑之一，盡管在研究人員對(duì)Cu催化劑進(jìn)行修飾改性以向高效EASH方向努力，但是這些報(bào)道的Cu催化劑仍存在高過(guò)電位、轉(zhuǎn)化能效低，以及未能從粗乙烯流中完全除去C₂H₂雜質(zhì)(<1 ppm)等問(wèn)題。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰、電子科技大學(xué)夏川和鄭婷婷等通過(guò)在純C₂H₂氣流下原位電還原碳負(fù)載的Cu₂Cl(OH)₃納米顆粒，制備出低配位銅納米點(diǎn)(Cu NDs)作為高效的EASH催化劑。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，在通入純乙炔氣流的三電極流動(dòng)池中，所制備的Cu NDs的起始電位為?0.15 V_RHE，并且在?0.69 V_RHE時(shí)乙烯法拉第效率(FE_C2H4)高達(dá)95.9%；同時(shí)，當(dāng)FE_C2H4保持在90.4%以上時(shí)，C₂H₄部分電流密度為?452 mA cm^?2。

此外，研究人員還通過(guò)自制的雙電極MEA反應(yīng)器從含有0.5%C₂H₂的模擬天然氣中連續(xù)生產(chǎn)C₂H₄，在1.35 × 10⁵ mL g_cat^?1 h^?1空速下可以產(chǎn)生超純的C₂H₄(乙炔雜質(zhì)<1 ppm)；并且該反應(yīng)在?50.0 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行130小時(shí)，性能衰減可以忽略不計(jì)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，與非缺陷Cu(111)面相比，Cu NDs上的未配位Cu位點(diǎn)上C₂H₃*和H*的形成能壘較低；同時(shí)，Cu NDs和Cu納米微粒(Cu MPs)上的EASH具有相同的速率控制步驟(Cu NDs：110.7 mV dec^?1，Cu MPs：122.3 mV dec^?1)，并且Cu NDs上較低的Tafel斜率表明吸附的C₂H₂*加氫生成C₂H₃*具有更快的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，表明Cu NDs上未配位的Cu是選擇性電還原C₂H₂生產(chǎn)C₂H₄和抑制HER的活性位點(diǎn)。

Electrosynthesis of Polymer-grade Ethylene via Acetylene Semihydrogenation over Undercoordinated Cu Nanodots. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37821-1

4. AM: 層狀晶體多步溶解，制備超薄非晶Ni(OH)₂以實(shí)現(xiàn)高效尿素氧化輔助產(chǎn)氫

電化學(xué)水分解制氫是一種可持續(xù)、高效、有前途的綠色能源轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存技術(shù)，可以大大緩解化石燃料短缺和環(huán)境污染等問(wèn)題。然而，水分解的陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)存在較大的熱力學(xué)電位，降低了電解水的效率。電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)(UOR)由于其較低的熱力學(xué)勢(shì)壘(0.37V)，其可以代替OER反應(yīng)來(lái)輔助產(chǎn)氫。然而，UOR是一個(gè)復(fù)雜的六電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，反應(yīng)動(dòng)力學(xué)也很緩慢。因此，迫切需要開(kāi)發(fā)并制備出高效且穩(wěn)定的催化劑以實(shí)現(xiàn)低能耗電催化尿素氧化輔助產(chǎn)氫。

基于此，復(fù)旦大學(xué)張波和徐一飛等首先合成了NiMoO₄·H₂O(其中含有比以往報(bào)道更多的結(jié)晶水(1 vs. 0.75))，隨后生成催化UOR的超薄非晶Ni(OH)₂催化劑，并深入研究了NiMoO₄·H₂O在堿性介質(zhì)中溶解過(guò)程的機(jī)理。

研究人員利用原位Cryo-TEM、多角度Cryo-ET和原位拉曼揭示了NiMoO₄·H₂O在堿性溶液中的多步溶解過(guò)程：1.由于結(jié)晶水的損失，NiMoO₄·xH₂O納米片在堿溶液中從NiMoO₄·xH₂O納米棒上剝離；2.剩余的結(jié)晶水和Mo物質(zhì)進(jìn)一步從NiMoO₄·xH₂O納米片中溶解，最后形成超薄非晶Ni(OH)₂納米片。

得益于超薄和非晶結(jié)構(gòu)，由NiMoO₄·H₂O轉(zhuǎn)化的Ni(OH)₂催化劑在1.32 V下就可以電氧化成NiOOH物種，并且其在100/640 mA cm^?2電流密度下的電位僅為1.34/1.4 V。

此外，研究人員利用由NiMoO₄·H₂O轉(zhuǎn)化的Ni(OH)₂作為陽(yáng)極，Pt/C//GDL作為陰極組裝成陰離子交換膜(AEM)電解槽以進(jìn)行尿素氧化輔助產(chǎn)氫，其僅需2 V的電壓就能達(dá)到650 mA cm^?2的電流密度；該Ni(OH)₂催化劑在尿素氧化輔助析氫AEM電解槽中也表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性，其在~1.75 V下連續(xù)運(yùn)行50 h而沒(méi)有發(fā)生明顯性能衰減?？偟膩?lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作詳細(xì)闡述了NiMoO₄·H₂O的多步溶解機(jī)理，為高活性非晶態(tài)催化劑的制備提供了指導(dǎo)。

Multistep Dissolution of Lamellar Crystals Generates Superthin Amorphous Ni(OH)₂ Catalyst for UOR. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202301549

5. Nano-Micro Lett.: FeNiZn/FeNi₃異質(zhì)結(jié)的低自由能界面耦合，助力高效全水分解

堿性溶液中的電化學(xué)水分解是利用可再生間歇能源發(fā)電生產(chǎn)清潔和可持續(xù)氫能的最有前景的綠色技術(shù)。然而，由于析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)緩慢的動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致的水電解需要大的反應(yīng)過(guò)電位，從而導(dǎo)致功耗過(guò)高和制氫成本高。

從水分解技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用來(lái)看，開(kāi)發(fā)雙功能電催化劑可以簡(jiǎn)化操作過(guò)程，降低加工成本，因此需要不斷努力探索高效、低成本的雙功能電催化劑，以促進(jìn)水電催化在制氫中的廣泛應(yīng)用。

近日，濟(jì)南大學(xué)劉宏和徐彩霞等在NiFe泡沫表面層中原位構(gòu)建高性能雙功能互穿相FeNiZn和FeNi₃金屬間異質(zhì)結(jié)構(gòu)(FeNiZn/FeNi₃@NiFe)。

最優(yōu)的FeNiZn/FeNi₃@NiFe-24 h催化劑對(duì)OER和HER均表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，具有較低的過(guò)電位和長(zhǎng)期耐久性。利用FeNiZn/FeNi₃@NiFe-24 h作為陰極和陽(yáng)極的水電解槽僅需1.578/1.759/1.919 V的電池電壓就能達(dá)到100/500/1000 mA cm^?2電流密度，并且其在1.83 V電壓下連續(xù)運(yùn)行100小時(shí)后電流密度仍保留初始值的92.5%，性能遠(yuǎn)優(yōu)于Pt/C@NiFe (?)| |RuO₂@NiFe(+)電解槽。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，F(xiàn)eNiZn/FeNi₃@NiFe-24 h作為雙功能電催化劑性能優(yōu)異的原因可歸因于：在微孔NiFe泡沫中原位構(gòu)建的雙功能納米多孔結(jié)構(gòu)增加了活性中心的密度，從而確保了高效的傳質(zhì)，而相互連接的空心通道可以促進(jìn)電解質(zhì)的傳輸以及與活性中心的完全接觸；集成的三維多尺度多孔結(jié)構(gòu)有利于提高材料的抗氧化性和抗腐蝕性，從而賦予材料強(qiáng)大的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和催化耐久性；FeNiZn合金與FeNi₃金屬間化合物之間的強(qiáng)協(xié)同作用，從合金化效應(yīng)、界面耦合和結(jié)構(gòu)效益等方面產(chǎn)生了激發(fā)電子調(diào)制，這些結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)可以產(chǎn)生多種協(xié)同作用，以優(yōu)化吸附/解吸反應(yīng)物，從而實(shí)現(xiàn)HER和OER活性。

Duplex Interpenetrating-Phase FeNiZn and FeNi₃ Heterostructure with Low-Gibbs Free Energy Interface Coupling for Highly Efficient Overall Water Splitting. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01066-w

6. ACS Catal.: 多相界面催化劑電子局部交換，增強(qiáng)生物基平臺(tái)化合物高選擇性氧化

將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為一系列高附加值的化學(xué)品、氫和液體燃料已引起人們的廣泛關(guān)注。通常，從生物質(zhì)衍生的呋喃類物質(zhì)(例如5-羥甲基糠醛，HMF)的氧化過(guò)程中獲得的2,5-呋喃二甲酸(FDCA)被認(rèn)為是對(duì)苯二甲酸的替代物，并作為合成下一代聚酯的合適單體。對(duì)于控制FDCA的選擇性和生產(chǎn)速度，高性能多相催化劑在該反應(yīng)中具有關(guān)鍵作用。

傳統(tǒng)的貴金屬或過(guò)渡金屬氧化物(例如鉑、金、鈷氧化物及錳氧化物)基催化劑具有高活性，但由于在反應(yīng)過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生難以分解的腐植酸，這些催化劑的選擇性及穩(wěn)定性通常較差。因此，有必要設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)具有優(yōu)良催化性能和長(zhǎng)期耐久性的高效多相催化劑。

基于此，北京化工大學(xué)衛(wèi)敏和楊宇森等通過(guò)對(duì)層狀雙氫氧化物(LDHs)前體進(jìn)行煅燒處理(在400-700°C的空氣中)，成功制備出Co₃O₄/Co₂MnO₄金屬氧化物復(fù)合催化劑(CoMn-MOCs)，并且其具有不均勻的界面。

HR-TEM、XAFS、XPS和拉曼光譜證明，在Co₃O₄/Co₂MnO₄非均勻界面發(fā)生強(qiáng)電子局部交換作用，即電子從尖晶石中的Mn轉(zhuǎn)移到氧化物中的Co，其強(qiáng)度可通過(guò)調(diào)節(jié)前驅(qū)體的煅燒溫度來(lái)調(diào)節(jié)。因此，優(yōu)化的CoMn-MOCs-500催化劑對(duì)HMF氧化為FDCA反應(yīng)具有較好的催化性能(轉(zhuǎn)化率>99%，收率達(dá)98%)。

此外，原位實(shí)驗(yàn)研究和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，界面位點(diǎn)(Co²⁺?O?Mn⁴⁺)作為內(nèi)在活性中心：在Mn⁴⁺位點(diǎn)處，C═O基團(tuán)經(jīng)歷了吸附活化，隨后界面晶格氧發(fā)生遷移以實(shí)現(xiàn)醛氧化成羧酸；同時(shí)O₂分子在原位產(chǎn)生的氧空位處經(jīng)歷了解離。

此外，最優(yōu)的CoMn-MOCs-500催化劑實(shí)現(xiàn)了11種生物質(zhì)衍生的呋喃類化合物高效轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的羧酸，表明了該催化劑上選擇性氧化反應(yīng)的普遍性。總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作證明了電子局部交換作用觸發(fā)的晶格氧遷移率，這為用于生物質(zhì)平臺(tái)化合物氧化反應(yīng)的高性能催化劑設(shè)計(jì)提供了理論基礎(chǔ)。

Heterogeneous Interface Catalysts with Electron Local Exchange toward Highly Selective Oxidation of Biomass Platform Compounds. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05090

7. ACS Catal.: 原位技術(shù)加理論計(jì)算，揭示金屬氧化物上中間體在全pH范圍內(nèi)的變化

光電化學(xué)水分解(PEC)是將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料氫的最有前景的途徑之一。但是，由于四電子半反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，在光陽(yáng)極發(fā)生的析氧反應(yīng)(OER)阻礙了其效率的提高。OER過(guò)程涉及一系列的中間物質(zhì)，因此了解光陽(yáng)極/電解質(zhì)界面產(chǎn)生的中間體的作用對(duì)于揭示反應(yīng)機(jī)理和提高析氧反應(yīng)(OER)的效率至關(guān)重要。

基于此，重慶大學(xué)肖鵬、張?jiān)茟?/strong>和甘立勇等利用原位技術(shù)和理論計(jì)算研究了在整個(gè)pH范圍內(nèi)TiO₂、α-Fe₂O₃和WO₃上的反應(yīng)中間體。

原位試驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，在酸性電解質(zhì)中OER的性能取決于M═O向M?OOH的轉(zhuǎn)化，其中M═O是主要的中間物種；在堿性電解質(zhì)中，OER的性能取決于M?OH向M═O的轉(zhuǎn)化，其中M═O是主要的中間物種。

根據(jù)MSM機(jī)制，在M═O同時(shí)形成的條件下，它們會(huì)趨向于相互耦合產(chǎn)生氧氣；并且在微堿性或中性溶液中，M?OOH和M?OH物種共存。這種對(duì)中間體和反應(yīng)途徑的清晰闡述能夠清楚地解釋在金屬氧化物上OER過(guò)程是如何進(jìn)行的。

此外，研究人員基于實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象和理論計(jì)算研究了OER性能與反應(yīng)機(jī)理之間的內(nèi)在聯(lián)系。結(jié)果表明，M?OH在PEC水氧化過(guò)程中具有雙重作用：通常，它作為一個(gè)重構(gòu)中心并抑制光電陽(yáng)極的性能；只有在高堿性條件下，由于表面密度的變化，M?OH才能作為活性中間體促進(jìn)PEC水的氧化。不同pH條件下M?OH物種功能的變化，使OER過(guò)程由單一位點(diǎn)機(jī)制轉(zhuǎn)變?yōu)槎辔稽c(diǎn)機(jī)制。

綜上，該項(xiàng)工作詳細(xì)跟蹤了OER過(guò)程中的中間體演化，為理解OER催化機(jī)理與光陽(yáng)極性能之間的關(guān)系提供了重要的參考。

Evolution of Intermediates on Metal Oxide Photoanodes in a Full pH Range. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00309

8. Small: Zn-Co-Fe單原子活性大，三金屬協(xié)同作用有效增強(qiáng)催化ORR和OER

電化學(xué)析氧反應(yīng)(OER)、氧還原反應(yīng)(ORR)和氮還原反應(yīng)(NRR)是解決能源危機(jī)、實(shí)現(xiàn)可再生能源轉(zhuǎn)化的有效手段。構(gòu)建合適的催化劑可以通過(guò)降低整體反應(yīng)能壘和抑制副反應(yīng)來(lái)提高轉(zhuǎn)化效率和反應(yīng)選擇性。其中，三原子催化劑(TACs)不僅具有更高的金屬原子載量，而且具有電子結(jié)構(gòu)可調(diào)性。然而，由于三原子催化劑合成的困難和復(fù)雜的原子構(gòu)型，TAC的研究仍處于初級(jí)階段，并且三種不同金屬原子之間的協(xié)同效應(yīng)尚不清楚。

基于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)(深圳)邱華軍、李鍇鍇和上海交通大學(xué)Kolan Madhav Reddy等通過(guò)對(duì)金屬-有機(jī)框架材料(MOF)前驅(qū)體進(jìn)行熱解，成功制備出手風(fēng)琴結(jié)構(gòu)的三重單原子ZnCoFe-N-C TAC催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的ZnCoFe-N-C TAC催化劑的ORR半波電位(E_1/2)為0.878 V，比商業(yè)Pt/C高28 mV，并且其能夠在0.65 V下連續(xù)運(yùn)行50小時(shí)，且電流密度維持在6 mA cm^?2保持不變；對(duì)于OER，ZnCoFe-N-C TAC在10 mA cm^-2電流密度下的過(guò)電位低至370 mV，Tafel斜率為82.9 mV dec^-1，并且其在1.6 V下連續(xù)運(yùn)行25個(gè)小時(shí)而沒(méi)有發(fā)生明顯的活性下降，表明ZnCoFe-N-C TAC具有優(yōu)異的ORR和OER穩(wěn)定性。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，ZnCoFe-N-C TAC催化劑上過(guò)渡金屬原子和配位氮原子之間具有明顯的電子轉(zhuǎn)移，并且該催化劑的d帶中心向費(fèi)米能級(jí)方向移動(dòng)，減少了反鍵軌道上的電子填充，從而促進(jìn)H*、OH*和OOH*反應(yīng)中間體在催化劑表面的吸附，這有助于提升ZnCoFe-N-C TAC的ORR和OER的活性。

此外，利用ZnCoFe-N-C TAC組裝的Zn-空氣電池具有高比容量(液態(tài): 931.8 Wh hkg_Zn^?1)、功率密度(液態(tài): 137.8 mW cm^?2；全固態(tài): 107.9 mW cm^?2)和良好的循環(huán)穩(wěn)定性，優(yōu)于Pt/C-IrO₂基Zn-空氣電池?？傊擁?xiàng)工作為合理設(shè)計(jì)M?N?C基催化劑中的三金屬活性中心提供了一種有效的途徑，并且為多元SAC的設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

Revealing Atomic Configuration and Synergistic Interaction of Single-Atom-Based Zn-Co-Fe Trimetallic Sites for Enhancing Oxygen Reduction and Evolution Reactions. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202300612