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龐歡/黃文歡Angew.：離子液體約束的MOF/聚合物膜助力固態(tài)鋰金屬電池！

追求高功率密度、高安全性的鋰金屬電池對(duì)于開發(fā)下一代儲(chǔ)能裝置至關(guān)重要，但無法控制的電解液降解和由此形成的不穩(wěn)定固體電解質(zhì)界面（SEI）使這項(xiàng)任務(wù)極具挑戰(zhàn)性。

圖1 材料設(shè)計(jì)及制備

揚(yáng)州大學(xué)龐歡、陜西科技大學(xué)黃文歡等構(gòu)建了離子液體（IL）封裝的MOF/聚合物3D多孔膜，用于實(shí)現(xiàn)具有Janus異質(zhì)結(jié)構(gòu)的富LiF/Li₃N-SEI膜在納米纖維上的原位電化學(xué)轉(zhuǎn)化。

具體而言，作者采用靜電紡絲法制備了Li-IL約束的三維多孔PAN@ZIF膜，以用作固態(tài)鋰金屬電池隔膜，用于可控地構(gòu)建電池中的SEI，提高電池的電化學(xué)性能。

這種結(jié)合到隔膜中的3D Janus SEI提供了快速的Li⁺傳輸路徑，顯示出8.17×10^-4 S cm^-1的優(yōu)異室溫離子電導(dǎo)率和0.82的高Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)。

圖2 隔膜特性和半電池性能

這項(xiàng)工作利用低溫TEM圖像和理論計(jì)算模擬了LiF/Li₃N在SEI中的轉(zhuǎn)變機(jī)制和鋰枝晶的沉積。

研究顯示，在充電/放電過程中，ZIF沸石孔中的路易斯酸金屬位點(diǎn)和受限離子液體促進(jìn)了TFSI-和NO₃-分解為覆蓋在納米纖維上的LiF和Li₃N，誘導(dǎo)了PAN@ZIF/IL電解質(zhì)中Janus型SEI的原位電化學(xué)轉(zhuǎn)化。

得益于LiF/Li₃N-SEI膜獨(dú)特的分級(jí)納米/微米結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了快速的Li⁺傳輸動(dòng)力學(xué)和對(duì)鋰枝晶的有效抑制。因此，組裝的Li//LFP、Li//NCM-811全電池具有高可逆容量、良好的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3 全電池性能

Stabilizing Solid-state Lithium Metal Batteries through In Situ Generated Janus-heterarchical LiF-rich SEI in Ionic Liquid Confined 3D MOF/Polymer Membranes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202304947

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