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Appl. Catal. B：釩摻雜！復(fù)合催化劑實(shí)現(xiàn)高效氧反應(yīng)

下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)是現(xiàn)代生活和人類社會(huì)中電子設(shè)備的最重要組成部分。鋅-空氣電池(ZABs)作為眾所周知的經(jīng)濟(jì)型儲(chǔ)能設(shè)備，具有低成本、高能量密度和安全等優(yōu)點(diǎn)，然而ZAB的性能受到兩個(gè)關(guān)鍵氧反應(yīng)的限制，即放電過(guò)程中的氧還原反應(yīng)(ORR)和充電過(guò)程中的析氧反應(yīng)(OER)。

鉑族金屬(PGM)作為目前最高效的ORR和OER電催化劑，卻存在高成本和穩(wěn)定性差等問(wèn)題，并且在空氣陰極中使用兩種不同的催化劑(OER和ORR)還有可能會(huì)增加應(yīng)用成本。因此，研究人員需要制備高效、低成本的空氣陰極電催化劑，以提高ZABs的ORR和OER活性，進(jìn)而提高ZABs的性能。

基于此，全北國(guó)立大學(xué)Nam Hoon Kim和Joong Hee Lee(共同通訊)等人制備了獨(dú)特的V摻雜Fe₂P/FePO_x@PG晶體/非晶復(fù)合納米結(jié)構(gòu)催化劑(V-Fe₂P/FePO_x@PG)，該催化劑具有優(yōu)異的OER和ORR性能。

為了測(cè)試催化劑的ORR性能，本文在飽和N₂和O₂中利用三電極體系對(duì)催化劑進(jìn)行了電化學(xué)測(cè)試。測(cè)試結(jié)果表明，在N₂飽和溶液中，催化劑的循環(huán)伏安曲線沒(méi)有出現(xiàn)氧化還原峰，而在O₂飽和溶液中出現(xiàn)了明顯的峰，這有力的表明了V-Fe₂P/FePO_x@PG催化劑具有較高的ORR活性。

此外，通過(guò)線性掃描伏安(LSV)極化曲線可以發(fā)現(xiàn)，V-Fe₂P/FePO_x@PG催化劑的半波電位為0.84 V，與Pt/C催化劑的半波電位(0.89 V)相當(dāng)，并且優(yōu)于Fe₂P/FePO_x@PG(0.80 V)和PG(0.77 V)。

更加重要的是，V-Fe₂P/FePO_x@PG的擴(kuò)散限制電流高達(dá)約6.03 mA cm^-2，超過(guò)了Pt/C(5.45 mA cm^-2)、Fe₂P/FePO_x@PG(4.69 mA cm^-2)以及PG(4.03 mA cm^-2)，這清楚地表明V的摻入可以促進(jìn)催化劑表面O₂的活化，從而提高催化劑的ORR性能。

催化劑的OER性能對(duì)ZABs的充電過(guò)程和儲(chǔ)能性能同樣有一定影響。不出所料，V-Fe₂P/FePO_x@PG催化劑表現(xiàn)出270 mV的小OER過(guò)電位，這優(yōu)于最先進(jìn)的RuO₂(284 mV)，F(xiàn)e₂P/FePO_x@PG(327 mV)和PG(395 mV)以及文獻(xiàn)中用于OER的其他過(guò)渡金屬催化劑?；赩-Fe₂P/FePO_x@PG優(yōu)異的ORR和OER性能，由V-Fe₂P/FePO_x@PG組成的ZABs也不負(fù)眾望的展現(xiàn)出超高的功率密度(137 mW cm^-2)和長(zhǎng)期穩(wěn)定性，優(yōu)于Pt/C+RuO₂。

之后，本文通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算，深入理解了V-Fe₂P/FePO_x@PG催化劑的電化學(xué)性能，構(gòu)建并優(yōu)化了V-FePO₄、V-Fe₂P/FePO₄、V-Fe₂P的結(jié)構(gòu)模型。計(jì)算后發(fā)現(xiàn)，在費(fèi)米能級(jí)上，V-Fe₂P/FePO₄比V-Fe₂P和V-FePO₄顯示出更高的態(tài)密度，這表明異質(zhì)結(jié)構(gòu)V-Fe₂P/FePO₄具有足夠高的電導(dǎo)率，可以增加電子從核到殼的轉(zhuǎn)移以及催化劑界面的電荷轉(zhuǎn)移，這是催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能的重要原因之一。

更重要的是，在U=0 V時(shí)，V-Fe₂P/FePO₄的速率決定步驟能壘較小，僅為0.32 eV，優(yōu)于V-Fe₂P(0.65 eV)和V-FePO₄(0.91 eV)，這些結(jié)果表明在V-Fe₂P/FePO₄中存在V-Fe₂P和V-FePO₄之間的協(xié)同作用，降低了催化劑OER和ORR所需的過(guò)電位，進(jìn)而有效的提高了催化劑的電化學(xué)性能?？傊?，本文的研究結(jié)果和制備策略可為設(shè)計(jì)和開發(fā)具有高電化學(xué)性能和優(yōu)異穩(wěn)定性的雙功能電催化劑提供一種新穎且經(jīng)濟(jì)有效的方法。

Vanadium tunning amorphous iron phosphate encapsulated iron phosphide on phosphorous-doped graphene promoted oxygen reactions for flexible zinc air batteries, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122674.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122674.

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