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1. 樓雄文Angew：雙金屬MOF增強鋰硫電池的氧化還原動力學(xué)和多硫化物捕獲

電池頂刊集錦：樓雄文、楊勇、麥立強、李寶華、陳立寶、李爽、閆鵬飛、趙焱、陳月皎、史建平等成果！

鑒于硫資源的高理論能量密度和低成本，鋰硫（Li-S）電池被認(rèn)為是下一代儲能系統(tǒng)有前途的候選者。抑制多硫化物擴散和促進(jìn)氧化還原動力學(xué)是鋰硫電池面臨的主要挑戰(zhàn)。

圖1 ZnCo-MOF-NBs的形貌表征

新加坡南洋理工大學(xué)樓雄文等通過連續(xù)的陽離子和配體交換方法設(shè)計和制備了一種獨特的ZnCo基雙金屬有機框架納米盒（ZnCo-MOF-NBs），以作為Li-S電池的功能性硫宿主。

研究顯示，原子分散的Co-O₄位點顯示了對LiPSs的強烈吸附，并在電催化作用下促進(jìn)LiPSs的氧化還原動力學(xué)。中空結(jié)構(gòu)不僅可以封裝足夠的硫并容納其大量的體積膨脹，還可以物理地抑制LiPSs的惡性擴散，從而確保循環(huán)壽命的延長。

圖2 Li-S電池的性能研究

因此，ZnCo-MOF/S正極在0.1C時表現(xiàn)出1076 mAh g^-1的高可逆容量，并在0.5C時具有300次以上的循環(huán)穩(wěn)定性，每循環(huán)的容量衰減為0.048%，庫倫效率穩(wěn)定在98%以上。此外，即使在1.0 C下循環(huán)，ZnCo-MOF/S電極也能實現(xiàn)300次的穩(wěn)定循環(huán)，每循環(huán)的容量衰減率為0.023%。這項工作將為Li-S電池和其他先進(jìn)硫基儲能系統(tǒng)的空心MOF基宿主的設(shè)計提供新的靈感。

圖3 對多硫化物的吸附研究

Bimetal-Organic Framework Nanoboxes Enable Accelerated Redox Kinetics and Polysulfide Trapping for Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305828

2. 楊勇/閆鵬飛/范鑫銘等Angew：量化鋰離子電池中單晶富鎳正極的退化

單晶LiNi_1-x-yCo_xMn_yO₂（SC-NCM，x+y+z=1）正極以其高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和在長期循環(huán)中減少的不良副產(chǎn)物積累而聞名。盡管使用SC-NCM正極材料已經(jīng)取得了進(jìn)展，但對正極退化機制的詳細(xì)研究卻很少。

圖1 不同截止電壓下的電池性能對比

廈門大學(xué)楊勇、北京工業(yè)大學(xué)閆鵬飛、中南大學(xué)范鑫銘、卡爾斯魯厄理工學(xué)院Wengao Zhao等通過研究電池的循環(huán)性和跟蹤SC-NCM（LiNi_0.65Co_0.15Mn_0.20O₂，簡稱SC-NCM65）顆粒的表面組成和結(jié)構(gòu)的演變來量化退化參數(shù)。

研究發(fā)現(xiàn)，這些電池在4.4到4.6V Vs. Li⁺/Li的截止電壓時顯示出類似的穩(wěn)定性。然而，在4.7V Vs. Li⁺/Li時，觀察到嚴(yán)重的容量衰減。值得注意的是，在4.7V運行時的退化不是電解液分解的結(jié)果，而是由于隨著巖鹽（NiO）表面形成的增加，Li⁺擴散性下降。作者證明，循環(huán)的SC-NCM65表面的無序NiO型層的厚度與它的容量損失呈線性關(guān)系。

圖2 SC-NCM65循環(huán)后的形貌和結(jié)構(gòu)表征

密度函數(shù)理論（DFT）證實，層狀結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出比巖鹽相更低的鋰擴散能量障礙，從而具有更快的傳輸動力學(xué)。NiO型層阻礙了鋰離子的傳輸，因為它擁有比層狀氧化物結(jié)構(gòu)低得多的鋰擴散率。COMSOL Multiphysics模擬進(jìn)一步證實了巖鹽的形成是由于Li⁺電荷傳輸動力學(xué)遲緩而導(dǎo)致的退化。綜上所述，在這項工作中，作者探索了一種（準(zhǔn)）單晶NCM正極材料，即使在惡劣的條件下也顯示出良好的性能，并通過將NiO型表面的形成、截止電壓和循環(huán)數(shù)聯(lián)系起來，對退化進(jìn)行了量化。

圖3 循環(huán)性能和表面相變之間的相關(guān)性的研究

Quantifying Degradation Parameters of Single-Crystalline Ni-Rich Cathodes in Lithium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305281

3. 趙焱/麥立強/李兆槐AM：基于超均勻和功能化納米離子分配器的無枝晶鋰金屬電池

具有均勻孔隙和功能化表面的離子隔膜在解決鋰金屬電池的鋰枝晶問題方面顯示出巨大的潛力。

圖1 材料制備及表征

四川大學(xué)趙焱、武漢理工大學(xué)麥立強、江漢大學(xué)李兆槐等設(shè)計了一種具有高度有序納米通道和多功能表面的離子分流隔膜（M-NC@MXene/PP）。實驗結(jié)果和各種理論模擬都證明了它在傳統(tǒng)和先進(jìn)的鋰金屬電池系統(tǒng)中的巨大應(yīng)用潛力。高度有序的納米通道可以有效地均化通過隔膜的鋰離子流的梯度濃度，這會促進(jìn)電解液和負(fù)極之間界面上的離子再分配，從而實現(xiàn)了鋰的平坦和致密沉積。

此外，原子上分散的過渡金屬促進(jìn)了電子的捐贈和與陰離子的協(xié)調(diào)。因此，它們可以有效地調(diào)節(jié)鋰鹽的分解速度，穩(wěn)定電解液的溶劑化構(gòu)型，并提高鋰沉積和剝離的動力學(xué)。

圖2 電化學(xué)性能研究

電化學(xué)性能表明，Zn-NC@MXene/PP隔膜在鋰沉積/剝離過程中實現(xiàn)了高而穩(wěn)定的CE，并大大延長了鋰負(fù)極的循環(huán)壽命。在全電池應(yīng)用中，Li||Ni83軟包電池顯示循環(huán)壽命延長了5倍（150次循環(huán)后的容量保持率為93.9%），能量密度為305 Wh kg^-1。

這些結(jié)果表明，在更大尺寸的軟包電池模型中，將鋰金屬與高鎳正極耦合在一起，可能會導(dǎo)致未來的高能量密度超過400 Wh kg^-1。此外，Li-S電池的循環(huán)壽命也得到了顯著的改善，每循環(huán)的容量衰減為0.04%。

圖3 理論計算

Ultra-Uniform and Functionalized Nano-Ion Divider for Regulating Ion Distribution toward Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302418

4. 李爽/任杰JACS：準(zhǔn)確預(yù)測用于Li-S電池的優(yōu)化MXene正極催化劑

MXenes，二維過渡（2D）金屬碳化物/氮化物，由于其多樣化的氧化還原活性位點和快速的電子轉(zhuǎn)移，已經(jīng)顯示出作為正極催化劑加速鋰硫（Li-S）電池中多硫化物（LiPSs）轉(zhuǎn)化的前景。然而，從成千上萬的MXenes中有效地篩選出最佳的正極催化劑是具有挑戰(zhàn)性的。

圖1 研究方法示意圖

南京理工大學(xué)李爽、任杰、中科院長春應(yīng)化所Wei Liu等通過建立一個模型，來研究影響不同MXene表面上限速硫還原反應(yīng)（SRR）活性的復(fù)雜吸附物-基質(zhì)相互作用來解決這個問題。該模型能夠快速、準(zhǔn)確地探索用于Li-S電池的優(yōu)化MXene正極催化劑。具體而言，作者以一類MXenes為例，通過結(jié)合不同的端點和次表層過渡金屬，研究了表面位點的局部化學(xué)環(huán)境與Li-S電池正極限速步驟的反應(yīng)活性之間的關(guān)系。

圖2 從Li₂S₂到Li₂S轉(zhuǎn)化過程中三種可能的反應(yīng)途徑

研究發(fā)現(xiàn)，在LiPSs從Li₂S₂到Li₂S的轉(zhuǎn)化過程中，表面端接和表面下過渡金屬都有主導(dǎo)作用?？紤]到終止物的p軌道能級和表面下過渡金屬的電負(fù)性的影響，作者提出了一個簡單而通用的限速SRR活性模型。該模型的準(zhǔn)確性通過比較DFT計算中吉布斯自由能差異的結(jié)果得到了證實。利用這個模型，這項工作篩選了Ti₂CS₂、Mo₂CS₂和W₂CS₂作為促進(jìn)Li-S電池中LiPSs轉(zhuǎn)換的潛在有前景的催化劑。

圖3 模型關(guān)系及DFT計算對比

Effective Screening Descriptor for MXenes to Enhance Sulfur Reduction in Lithium–Sulfur Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c01834

5. 李寶華/王賢樹AM：定制三齒配位溶劑化鞘，實現(xiàn)高穩(wěn)定鋰金屬電池

通過溶劑分子設(shè)計來優(yōu)化電解液已被認(rèn)為是穩(wěn)定鋰金屬電池的一種有效方法。然而，Li⁺與溶劑分子的配位模式很少被考慮。

圖1 電解液設(shè)計

清華大學(xué)深圳國際研究生李寶華、昆明理工大學(xué)王賢樹等首次提出了一種新的非單齒策略，即雙/三齒配位，通過使用非氟化溶劑（雙（2-甲氧基乙氧基）甲烷，簡稱”BME”）來調(diào)整溶劑化結(jié)構(gòu)。研究顯示，BME為Li⁺提供的多氧配位產(chǎn)生了與傳統(tǒng)的1,2-二甲氧基乙烷（DME）大不相同的溶劑化特征。

通過在BME中溶解雙氟磺酰亞胺鋰(LiFSI)，在稀釋濃度(1.0M)下實現(xiàn)了單鹽、單溶劑配方，即LiFSI-BME電解液。它可以促進(jìn)陰離子聚集的溶劑殼的形成，從而有助于形成富含無機物的SEI，進(jìn)而增強離子傳輸動力學(xué)，并實現(xiàn)可逆的鋰沉積/剝離，以及在廣泛的溫度范圍內(nèi)的無枝晶形態(tài)。

圖2 半電池性能

因此，所開發(fā)的電解液在具有50微米薄的鋰箔的對稱電池中表現(xiàn)出1400小時的超穩(wěn)定循環(huán)。當(dāng)與高負(fù)載的LiFePO₄搭配時，全電池在500次循環(huán)后保持了92%的容量，并在-10℃至60℃的寬溫度范圍內(nèi)提供了更好的電化學(xué)性能。此外，這一概念在軟包電池（570毫安時）中得到了驗證，其在100次循環(huán)后實現(xiàn)了99.5%的容量保持。這一關(guān)于電解液工程的全新見解為實用高性能金屬鋰電池提供了指導(dǎo)。

圖3 全電池性能

Unique Tridentate Coordination Tailored Solvation Sheath Towards Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303347

6. 陳月皎/陳立寶AFM：為高性能鋅電池設(shè)計24 μm的超薄復(fù)合鋅負(fù)極

鋅金屬負(fù)極會出現(xiàn)不可控的枝晶和寄生反應(yīng)，這往往需要大厚度的鋅箔，從而導(dǎo)致容量過剩，利用率極低。

圖1 材料制備及表征

中南大學(xué)陳月皎、陳立寶等開發(fā)了一種超薄的Zn復(fù)合負(fù)極（24 μm）。具體而言，這項工作采用真空蒸發(fā)法在銅箔上制備一個穩(wěn)定的疏水層，包括重新聚合的四氟乙烯和碳化成分（表示為(C₂F₄)_n-C@Cu)，以引導(dǎo)Zn²⁺的均勻沉積而不產(chǎn)生枝晶和副反應(yīng)；進(jìn)一步在預(yù)沉積5 mAh cm^-2的鋅后，可以得到厚度為≈24 μm的超薄復(fù)合鋅負(fù)極C₂F₄)_n-C@Cu@Zn。(C₂F₄)_n鏈?zhǔn)笴₂F₄)_n-C@Cu界面具有較低的吸附能，可使電荷在該層下轉(zhuǎn)移更多。

此外，由于其良好的疏水性，該保護層可以防止H₂O對沉積鋅的破壞。同時，該層中半離子狀態(tài)的氟的存在可以作為親鋅位點來誘導(dǎo)Zn²⁺的快速轉(zhuǎn)移。

圖2 半電池性能

受益于上述優(yōu)勢，C₂F₄)_n-C@Cu電極在2 mA cm^-2的條件下，在3000次循環(huán)中表現(xiàn)出99.6%的高平均CE。以商業(yè)化的20 μm鋅箔為基準(zhǔn)，C₂F₄)_n-C@Cu@Zn負(fù)極實現(xiàn)了更高的穩(wěn)定性（在1 mA cm^-2下1200小時），而20μm鋅箔只有100小時。此外，當(dāng)與V₂O₅正極配對時，Zn復(fù)合負(fù)極使全電池在2500次循環(huán)后實現(xiàn)了88%的保留率。

圖3 全電池性能

Engineering an Ultrathin and Hydrophobic Composite Zinc Anode with 24 μm Thickness for High-Performance Zn Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303466

7. 史建平AM：硅藻土模板合成單原子鈷摻雜MoS₂/碳，實現(xiàn)高性能儲鈉

二維（2D）過渡金屬二氯化物（TMDCs）和單原子催化劑（SACs）因其層狀結(jié)構(gòu)和最大的原子利用效率而成為有前途的能源轉(zhuǎn)換/儲存電極。然而，這種兩類材料的結(jié)合以及相關(guān)的鈉存儲應(yīng)用仍然是艱巨的挑戰(zhàn)。

圖1 SA Co-MoS₂/C的合成示意

武漢大學(xué)史建平等設(shè)計了一個巧妙的以硅藻土為模板的合成策略，來制備單原子鈷摻雜的MoS₂/碳（SA Co-MoS₂/C）復(fù)合材料，以實現(xiàn)高性能的鈉存儲。SA Co-MoS₂/C作為鈉離子電池(SIBs)負(fù)極的優(yōu)勢可以總結(jié)為以下幾點：（1）硅藻土獨特的生物形態(tài)結(jié)構(gòu)為合成高負(fù)載的Co單原子提供了豐富的錨定位點；（2）Co摻雜改變了MoS₂的電子結(jié)構(gòu)，提高了導(dǎo)電性，并促進(jìn)了Na原子的遷移；（3）SA Co-MoS₂/C的分層結(jié)構(gòu)和足夠的孔隙率有助于穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，緩沖充電/放電過程中的體積膨脹。

圖2 SA Co-MoS₂/C的電化學(xué)性能

得益于獨特的分層結(jié)構(gòu)、高電子/鈉離子傳導(dǎo)性和豐富的活性位點，所獲得的SA Co-MoS₂/C表現(xiàn)出顯著的比容量（0.1 A g^-1時為604.0 mAh g^-1）、高倍率性能和出色的長循環(huán)穩(wěn)定性。特別是由SA Co-MoS₂/C負(fù)極和Na₃V₂(PO₄)₃正極組成的鈉離子全電池表現(xiàn)出驚人的穩(wěn)定性，循環(huán)次數(shù)超過1200次。此外，作者借助密度函數(shù)理論計算和原位實驗表征，闡明了其內(nèi)部鈉存儲機制。這項工作不僅代表了在二維TMDCs上合成SACs方面的重大飛躍，而且為鈉離子電池的實際應(yīng)用提供了關(guān)鍵的一步。

圖3 鈉離子全電池性能

Diatomite-Templated Synthesis of Single-Atom Cobalt-Doped MoS2/Carbon Composites to Boost Sodium Storage. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202211690

8. AFM：溶劑驅(qū)動獲得納米多孔結(jié)構(gòu)，助力10C下6000次儲鈉！

金屬納米顆粒在膠體溶液中的凝聚是一種普遍、無處不在的現(xiàn)象。

圖1 金屬納米顆粒的自組裝

高麗大學(xué)Jae-Chul Lee等利用上述行為，開發(fā)了一條簡單而有效的路線，它可使微米級金屬在特定的電解液溶劑中自發(fā)地轉(zhuǎn)化為納米多孔結(jié)構(gòu)。根據(jù)經(jīng)典的酸堿反應(yīng)理論和基于密度泛函理論的量子化學(xué)，作者得出了選擇適合生成納米多孔結(jié)構(gòu)的溶劑和對應(yīng)金屬的標(biāo)準(zhǔn)。基于此，這項工作通過采用所開發(fā)的方法對由未經(jīng)處理的微米級Sn、Pb和Bi顆粒（20-100μm）制成的負(fù)極進(jìn)行合金化處理。

圖2 溶劑和金屬納米顆粒之間的反應(yīng)

結(jié)果，所處理后的三種材料在用作鈉離子電池的負(fù)極時，在10C下分別實現(xiàn)了592、423和383 mAh g^-1的高容量，并獲得了3000、4000和6000次循環(huán)。此外，作者將同一方法進(jìn)一步擴展到轉(zhuǎn)換型負(fù)極，其中微米級CuS負(fù)極在10C下儲存了546 mAh g^-1，并運行了超過4300次。這項研究為選擇溶劑提供了基本框架，以實現(xiàn)具有大容量、長循環(huán)壽命和優(yōu)良倍率性能的低成本負(fù)極。

圖3 電化學(xué)性能對比

Solvent-Driven Transformation of Microsized Metal Particles into a Nanoporous Structure and Its Application to Ultrafast-Charging Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301552

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