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具有高理論比容量（3860 mA h g^?1）和低電化學(xué)電位（相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)氫電極為-3.04 V）的金屬鋰已被廣泛認(rèn)為是鋰基二次電池的 “圣杯 “負(fù)極。然而，金屬鋰負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用由于其短壽命和安全風(fēng)險(xiǎn)而受到很大的阻礙。

余學(xué)斌/夏廣林AFM：同時(shí)調(diào)節(jié)電解質(zhì)溶劑化化學(xué)和固體電解質(zhì)界面實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰金屬負(fù)極

在此，復(fù)旦大學(xué)余學(xué)斌教授、夏廣林研究員團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了用無(wú)環(huán)聚氨基硼烷（PAB，(NH₂-BH₂)n ）和聚亞氨基硼烷（PIB，(NH═BH)n ）修飾的聚丙烯（PP）隔膜，以調(diào)節(jié)電解質(zhì)溶劑化化學(xué)，同時(shí)促進(jìn)穩(wěn)固的SEI構(gòu)建。PAB和PIB的中介作用促進(jìn)了(O)₂-Li+-N的有利形成，以削弱電解質(zhì)中Li離子和溶劑之間的Li鍵，從而使Li離子擴(kuò)散均勻化，減少Li離子的去溶劑化障礙。

此外，溶劑化鞘中陰離子含量的增加以及金屬鋰與PAB和PIB之間的反應(yīng)可以誘導(dǎo)形成富含LiF和Li₃N的[LiNBH]n ^–增強(qiáng)型SEI，該SEI具有鋰離子導(dǎo)電性和機(jī)械強(qiáng)度，可以容忍金屬鋰陽(yáng)極的體積變化。因此，該對(duì)稱電池表現(xiàn)出超過(guò)4000小時(shí)的循環(huán)壽命。

圖1. BN@PP隔膜的制備及結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作提供了一個(gè)簡(jiǎn)單的策略，用BN基層對(duì)商用PP隔膜進(jìn)行改性，以穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極。(NH₂-BH₂)n 和 (NH=BH)n 在PP隔膜的BN基層中的成分通過(guò)削弱鋰離子和溶劑之間的鋰鍵來(lái)調(diào)節(jié)和促進(jìn)鋰離子在電解液中的擴(kuò)散，從而有效地抑制了鋰枝晶的生長(zhǎng)。更重要的是，Li離子溶劑化鞘中陰離子含量的增加以及Li與（NH₂-BH₂）n 和（NH=BH)n 物質(zhì)之間的反應(yīng)，能夠誘導(dǎo)出[LiNBH]n ^–增強(qiáng)的SEI，其中Li₃N和LiF的含量較高，能夠促進(jìn)Li+在由此形成的SEI層內(nèi)的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。

此外，[LiNBH]n 的形成不僅可以增加SEI的韌性，以容忍Li剝離/電鍍過(guò)程中的體積變化，而且由于高極性的Li-N和B-N鍵的均勻存在，還可以引導(dǎo)Li的均勻沉積。因此，在1 mA cm^?2 ，容量為1 mAh cm^?2，使用BN@PP作為隔膜的對(duì)稱鋰電池的循環(huán)壽命可以延長(zhǎng)到4000小時(shí)以上。當(dāng)與商業(yè)LFP（LiFePO₄ : 12 mg cm^?2）結(jié)合作為正極時(shí)，組裝的全電池在1C下實(shí)現(xiàn)了超過(guò)500次循環(huán)的有利循環(huán)穩(wěn)定性。更有趣的是，BN@PP隔膜可以普遍應(yīng)用于穩(wěn)定Na和K金屬負(fù)極。這項(xiàng)工作可以為設(shè)計(jì)和建造先進(jìn)的隔膜提供靈感的火花，它不僅可以調(diào)節(jié)電解液中的離子擴(kuò)散，還可以促進(jìn)穩(wěn)定的SEI的建造，以穩(wěn)定堿金屬負(fù)極。

圖2. 帶有裸PP和BN@PP隔膜的Li/LFP全電池的電化學(xué)性能

Stable LiMetal Anode Enabled by Simultaneous Regulation of Electrolyte Solvation Chemistry and The Solid Electrolyte Interphase,Advanced Functional Materials??2023 DOI:?10.1002/adfm.202301976

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