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陳代榮/夏玉國ACS Catalysis：Fe/Pt單原子調(diào)控NiO納米片極化，實(shí)現(xiàn)高性能電催化堿性海水分解

利用可再生電力與水電解槽相結(jié)合生產(chǎn)清潔氫氣，為緩解礦物燃料消耗增加引起的能源和環(huán)境問題提供了一條有希望的途徑。目前的電解液主要來源于淡水，而淡水飼料的短缺可能成為大規(guī)模水電解的瓶頸。

海水占可利用水量的96.5%，大規(guī)模的海水電解在海水資源豐富、太陽能充足的情況下越來越受到關(guān)注。海水電解槽的主要障礙是競爭性活性氯形成反應(yīng)，包括低pH下的析氯反應(yīng)和高pH下的氯氧化反應(yīng)，導(dǎo)致析氧反應(yīng)(OER)選擇性降低和催化劑氯腐蝕失活。因此，開發(fā)高選擇性、高效的海水電催化劑至關(guān)重要。

近日，山東大學(xué)陳代榮和夏玉國等提出了一種通過操縱載體表面極化來調(diào)節(jié)錨定金屬單原子的策略，在弱極化NiO納米片中引入Mn來調(diào)節(jié)其表面極化，從而調(diào)節(jié)錨定的Pt/Fe單原子與NiO支撐體之間的電子金屬支撐相互作用，以實(shí)現(xiàn)高效電催化海水制氫。

具體而言，選擇Mn元素作為摻雜原子，主要?dú)w因于它的多重單電子特性，這使得對NiO表面極化的連續(xù)操縱成為可能，并且MnO具有與NiO相似的結(jié)構(gòu)，很容易用Ni原子代替Mn原子形成摻Mn的NiO納米片。此外，由于Mn基氧化物在酸性電解質(zhì)中具有良好的選擇性和穩(wěn)定性，因此Mn基氧化物在堿性電解質(zhì)中也具有良好的選擇性。

為了進(jìn)一步評估表面電荷極化對電子金屬支撐相互作用的影響，研究人員用Pt/Fe單原子制備了Mn摻雜的NiO納米片(分別表示為Pt₁/Mn-NiO和Pt₁/Mn-NiO)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Pt₁/Mn-NiO和Fe₁/Mn-NiO分別在堿性海水中表現(xiàn)出較強(qiáng)的HER和OER活性以及長期耐久性，并且組裝的Pt₁/Mn-NiO||Fe₁/Mn-NiO可以在較低電壓下驅(qū)動堿性海水裂解，說明表面極化調(diào)節(jié)對于構(gòu)建高效堿性海水電解槽的重要性。

理論計(jì)算表明，Mn摻雜在Pt₁/Mn-NiO和Pt₁/Mn-NiO中引起了電荷重分布和配位結(jié)構(gòu)的變化，導(dǎo)致HER和OER反應(yīng)過程中速率決定步驟的自由能減小?？傊擁?xiàng)工作證明通過調(diào)節(jié)電子金屬-載體相互作用的表面極化調(diào)控是設(shè)計(jì)高效堿性海水電催化劑的一種有效的方法。

Polarization Manipulation of NiO Nanosheets Engineered with Fe/Pt Single Atoms for High-Performance Electrocatalytic Overall Alkaline Seawater Splitting. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01101

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