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1. Nature子刊：通過主動熱交換助力商用鋰離子電池<15分鐘快充

電池頂刊集錦：黃云輝、鄭洪河、楊勇、董全峰、羅巍、黃興溢、王定勝、鄧永紅、鄒國強、鄭明森等成果！

由于商用高比能量（即>200Wh/kg）鋰離子電池（LIBs）的極端快速充電（XFC）性能不足（即充電時間少于15分鐘以達到80%的充電狀態(tài)），電動汽車的大規(guī)模采用受到了阻礙。

圖1 XFC的主動熱交換策略

美國勞倫斯伯克利國家實驗室Ravi S. Prasher等建議通過主動熱交換（ATS）來調節(jié)電池自身產生的熱量，以實現(xiàn)商業(yè)鋰離子電池的XFC。具體而言，這項工作提出了一種熱調制充電協(xié)議（TMCP），它通過主動熱開關（ATS）結合了電池和系統(tǒng)級策略的理想特性。研究證明，在開關關閉的XFC期間保留熱量可以提高電池的動力學性能，而在開關打開的XFC之后散去熱量可以減少電池中的有害反應。

受益于對電池自發(fā)熱量的有效利用，這種方法不依賴于額外的熱源，因此是完全非侵入性的。此外，在各種熱協(xié)議下對商用高能量密度C||LCO LIBs的概念驗證研究表明，這種TMCP始終優(yōu)于現(xiàn)有的熱協(xié)議。

圖2 不同XFC協(xié)議下的電池性能

結果，在不修改電池材料或結構的情況下，所提出的XFC方法可在<15分鐘的充電和1小時的放電條件下使電池可靠運行，這超過了美國能源部的關鍵目標。電化學分析、光學顯微鏡、掃描電子顯微鏡（SEM）和X射線斷層掃描的表征表明，XFC性能的提高可歸因于XFC期間析鋰的緩解和ATS放電期間副反應的減少。

此外，為將這種方法與現(xiàn)有的電池熱管理系統(tǒng)（BTMS）實際結合起來，作者采用一種具有成本效益的形狀記憶合金開發(fā)了一種質量和體積都很?。ㄅc電池相比分別為1.4%和3.0%）的ATS裝置，它有可能在商用電池模組中實現(xiàn)XFC。

圖3 與BTMS集成后的性能

Extreme fast charging of commercial Li-ion batteries via combined thermal switching and self-heating approaches. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38823-9

2. 董全峰/鄭明森EES：通過原位預植入原子在鈉金屬上構建穩(wěn)定SEI

對于鈉基電池來說，實現(xiàn)高可逆性的鈉沉積/剝離是非常具有挑戰(zhàn)性的。在鈉電極表面建立堅固的固體電解質界面（SEI）膜是一種務實而有效的方法。然而，現(xiàn)有的各種SEI層基本上都是簡單地覆蓋在金屬表面，因此它們之間的結合并不牢固，這就是為什么這些SEI層在電池循環(huán)中不穩(wěn)定的根本原因。

圖1 SEI設計

廈門大學董全峰、鄭明森等提出了一種獨特的SEI設計策略，即通過在鈉金屬上原位預植入原子氟根來重鑄SEI（RSEI）。在此，一種可溶性的多功能酰胺分子雙（三氟乙酰胺）（ECDA），作為氟的助推器，首次被應用于鈉金屬電池（SMB）中的RSEI構建，它可以有效地錨定在鈉電極上，并與FEC相互作用，釋放豐富的F原子。分子動力學模擬（MD）和實驗表明，在ECDA的參與下，鈉表現(xiàn)出強烈的靜電排斥和誘導效應，驅動FEC分解的F原子由外向內高強度地深入到鈉中，獲得一個功能性的根基界面。然后，預植入形成的界面將依次促進SEI的形成反應并成為其一部分，最終獲得R-SEI。

此外，這個界面可以進一步誘導更多的無機成分（如NaF、Na_xN、Na₂O）在SEI層內積累，從而構建一個多層、富含無機物、具有濃度梯度的R-SEI。這種R-SEI加速了Na⁺的運輸并表現(xiàn)出良好的Na⁺滲透性，從而促進具有較高表面積的納米球形沉積顆粒的形成。

圖2 半電池性能

因此，R-SEI使Na||Cu電池在碳酸酯電解液中的250次循環(huán)中實現(xiàn)了97.3%的超高CE，并使Na||Na對稱電池在1mA cm^-2下實現(xiàn)了1700小時的顯著壽命。此外，ECDA擴大了以碳酸酯為基礎的SMB的電化學窗口，并提高了普魯士藍正極的循環(huán)穩(wěn)定性。Na||PB電池在4.5V的高壓下，在500次循環(huán)中的平均CE為99.6%，并具有出色的倍率性能（20C）。

此外，定制的碳酸酯電解液使Na||PB電池在-30至70℃的寬溫度范圍和4.7V的高電壓下具有優(yōu)異的電化學穩(wěn)定性。此外，在ECDA基碳酸酯電解液形成的R-SEI和正極-電解質-界面相（CEI）使Na@Cu||PB全電池（N:P=4:1）具有令人印象深刻的循環(huán)性能（200次循環(huán)后容量保持率為86%，平均CE為99.4%）和倍率能力（20C）。顯然，上述優(yōu)秀的性能很好地證明了該策略的可行性。

圖3 Na ||PB電池性能

A rooted interphase on sodium via in-situ pre-implanting atom fluorine for high-performance sodium metal batteries. Energy & Environmental Science ( IF 39.714 ) Pub Date : 2023-06-04 , DOI: 10.1039/d3ee01016c

3. 黃興溢/王定勝AM：圖案化凝膠聚合物電解質實現(xiàn)耐用安全的固態(tài)鋰金屬電池

超薄和超韌凝膠聚合物電解質（GPE）是耐用、安全和高能量密度固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）的關鍵技術，但極具挑戰(zhàn)性。均勻性和連續(xù)性有限的GPE通常表現(xiàn)出不均勻的Li⁺通量分布，這會導致沉積不均勻。

圖1 材料制備

上海交通大學黃興溢、清華大學王定勝等提出了一種通過近場靜電紡絲和工程化纖維GPE的纖維圖案化策略，以促進和誘導聚合物纖維的有序排列聚集，從而獲得纖維圖案化GPE。得益于GPE的圖案引導排列結構，與隨機分布的GPE相比，它們可以有效地使Li⁺通量均勻化，并提供有效的Li⁺傳輸通道。此外，PVDF的高介電常數(shù)和塑性變形性能可以溶解Li鹽以實現(xiàn)高離子導電性，并提供優(yōu)異的機械強度和高熱穩(wěn)定性。

因此，所獲得的超薄GPE（16μm）表現(xiàn)出高離子電導率（~0.4 mS cm^–1）和優(yōu)異的機械韌性（~613%）。同時，GPE中的FSI^?陰離子與第一溶劑化殼中的Li⁺離子配位，并進一步沿著聚合物鏈和圖案化孔傳輸，從而產生更高的離子電導率，并形成富無機物（LiF和Li₃PO₄）的SEI。

圖2 圖案化GPE的表征

結果，在1.0 mA cm^-2、1.0 mAh cm^-2條件下，Li||P-PPL||Li電池表現(xiàn)出超過3000小時的穩(wěn)定的Li沉積/剝離，而LFP||P-PPL||Li全電池在5.0 C下提供了卓越的倍率性能（129.8 mAh g^-1）和超穩(wěn)定的長循環(huán)壽命，在1.0 C條件下超過1570次。此外，在有限的鋰源和高溫（55℃）的約束條件下，LFP||P-PPL||鋰全電池也可以顯示出長期的循環(huán)壽命。

總體而言，基于這項工作，所提出的圖案化GPE闡明了優(yōu)化GPEs結構以實現(xiàn)均勻的Li⁺通量和穩(wěn)定鋰負極的意義，代表了開發(fā)耐用和安全的SSLMBs的一個有前景的途徑。

圖3 全電池性能

Engineering the Structural Uniformity of Gel Polymer Electrolytes via Pattern-guided Alignment for Durable, Safe Solid-state Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303460

4. 南科大/華為ACS Energy Lett.：一種用于高壓鋰金屬電池的不燃性電解液

電解液中極性溶劑的電化學不穩(wěn)定性經常導致高壓鋰金屬電池（LMBs）中鋰負極和富鎳正極表面的還原/氧化。

圖1 電解液設計

南方科技大學鄧永紅、華為技術有限公司中央研究院瓦特實驗室Qiang Ma等設計了一種雙極分子調節(jié)的電解液，其具有膠囊狀的溶劑化結構和不可燃性，以穩(wěn)定高壓LMBs。具體而言，這項工作精心設計了一種具有極性磺酰亞胺頭和全氟烷基尾的不燃性分子。

研究顯示，雙極全氟磺酰胺通過弱的配位作用解離Li⁺離子，并將活性的1,2-二甲氧基乙烷（DME）溶劑包裹在第一層溶劑殼內，從而通過生成無機物豐富的界面層消除了鋰金屬負極和高壓正極處的有害溶劑分解。

圖2 鋰負極性能

結果，使用這種電解液，組裝的高壓電池在嚴苛的條件下（正極負載3.4 mAh cm^-2，截止電壓4.4 V，負/正比1.17，貧電解液3 g Ah^-1），在200次充/放電循環(huán)后提供了高容量保持率（Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂：>90%）。

此外，膠囊狀電解液還能使420 mAh的小軟包電池實現(xiàn)440 Wh kg^-1的高電池級能量密度，同時具有150次以上的長循環(huán)穩(wěn)定性（容量保持率：92%）。這項工作所提供的分子設計原理和膠囊狀溶劑化結構將促進商業(yè)電解液在高比能LMB中的實際應用。

圖3 全電池性能

A Nonflammable Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00706

5. 中南鄒國強AM：功能化MOF納米片提高固態(tài)電解質的鋰離子傳輸性能

固態(tài)電池可以確保鋰金屬電池的高能量密度和安全性，但聚合物電解質受到離子動力學緩慢和Li⁺選擇性傳輸?shù)偷睦_。金屬有機框架（MOFs）已被提議作為固態(tài)聚環(huán)氧乙烷（PEO）電解質的新興填料，然而，開發(fā)功能化MOFs并理解其在離子轉移中的作用極具挑戰(zhàn)性。

圖1 材料制備示意

中南大學鄒國強、阿貢國家實驗室Khalil Amine、Tongchao Liu等結合計算和實驗結果，揭示了MOFs中的官能團調節(jié)可以有效地改變表面電荷分布和限制陰離子運動，這為上述問題提供了潛在的解決方案。

具體而言，通過分子工程設計，功能化的二維（2D）MOF片被用于構建高性能復合電解質，其中2D MOFs中取代基的給電子效應有效地限制了ClO₄^?的運動，并促進PEO的機械性能和離子遷移數(shù)（0.36至0.64）。

圖2 材料的形貌和表征

因此，在0.2 mA cm^?2的電流密度下，具有復合電解質的Li/Li電池在1000小時內表現(xiàn)出優(yōu)異的可循環(huán)性。同時，固態(tài)LiFePO₄/Li電池在200次循環(huán)后可提供148.8 mAh g^?1的高度可逆容量。

總體而言，這些發(fā)現(xiàn)突出了一種通過使用官能團電子效應來限制陰離子并提高離子導電性的新方法，這為高性能固態(tài)電池提供了可行的方向。

圖3 全電池性能

Engineering Functionalized 2D Metal-organic Frameworks Nanosheets with Fast Li+ Conduction for Advanced Solid Li Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303193

6. 黃云輝/鄭洪河/羅巍AFM：在石墨表面錨定SEI前體獲得耐80℃軟包電池！

鋰離子電池（LIBs）的高溫（HT）運行和存儲性能對于電動汽車、電網存儲或國防任務的應用至關重要。不幸的是，由于高溫下電極/電解質界面越來越不穩(wěn)定，電池會發(fā)生嚴重的容量衰減。

圖1 Li-AMPS納米層的表征

華中科技大學黃云輝、蘇州大學鄭洪河、同濟大學羅巍等將電解液從成膜的任務中解放出來。相反，它利用了有利的固體電解質界面（SEI）形成官能團的優(yōu)勢，將它們優(yōu)先錨定在石墨（Gr）表面。具體而言，通過分子設計，作者同時將磺酸根、酰胺基和不飽和C=C鍵的有利SEI形成物種引入到Li-2-丙烯酰胺-2-甲基-1-丙磺酸（Li-AMPS）分子中，通過與Gr表面上殘留的-OH基團的脫水反應，構成錨定在Gr表面的SEI形成前體。通過在電化學循環(huán)過程中接收電子，Li-AMPS的活性C=C鍵會轉變?yōu)樽杂苫?，從而誘導C=C之間的聚合，從而在Li-AMPS分子之間構建聚合物網絡。

此外，分子先于電解液溶劑通過裂解C=N、C-S和S=O鍵的還原，導致SEI內形成多種含N、S的化合物（如Li₂SO₃、ROSO₂Li、Li₃N等）。此外，與自然生長的SEI不同（隨著電解液中的殘留物而不斷積累），這種錨定納米層只作用于Gr表面。

圖2 高溫條件下的NCM523電池的性能

此外，這種SEI比在基礎電解液中形成的SEI具有更高的熱穩(wěn)定性，將SEI分解溫度從94℃提高到148℃。同時，Li-AMPS誘導的界面更加均勻，電阻更小，這證明了它在阻止電解液進一步分解方面是有效的。因此，Gr/NCM電池的高溫性能在可逆容量、循環(huán)和儲存穩(wěn)定性方面得到了顯著改善。

本文通過采用改性石墨和LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂組裝全電池（正極負載≈18.5 mg cm^?2），在60°C下300次循環(huán)后，全電池的容量保持率從53.2%（原始石墨）提高到77.8%。另外，2 Ah、265 Wh kg^?1的軟包電池也能夠在80°C的極端溫度下運行200次循環(huán)。

圖3 Li-AMPS衍生的SEI對Gr/NCM523軟包電池高溫儲存性能的影響

Liberating the Electrolyte via In Situ Conversion of an Amide, Sulfonate-Containing Monomer Precursor for High-Temperature Graphite/NCM Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301550

7. 曹國忠/宗泉/張啟龍ACS Energy Lett.：基于介電有機無機涂層的無枝晶高穩(wěn)定鋅金屬負極

水系可充鋅金屬電池由于其高理論容量、高安全性和低成本而獲得了越來越多的關注。然而，它們的商業(yè)化一直受到由副反應和枝晶生長在鋅負極上引起的快速循環(huán)惡化的阻礙。

圖1 有機無機薄膜的制備及表征

華盛頓大學曹國忠、中國計量學院宗泉、浙江大學張啟龍等探討了一種具有疏水表面的介電有機無機薄膜，以規(guī)避這些問題并抑制枝晶在鋅負極上的生長。具體而言，作者在Zn負極表面設計了一種由P(VDF-TrFE)和BaTiO₃納米顆粒（BTO/PVT@Zn）組成的新型復合膜，它可以防止表面腐蝕并促進Zn均勻沉積。

其中，BaTiO₃的表面被來自α-萜品醇溶液的-OH修飾（α-BaTiO₃），以研究親水性對副反應和Zn沉積的影響。研究顯示，與親水的α-BTO/PVT薄膜相比，這種疏水性薄膜被認為有利于隔離活性水以抑制副反應，并降低[Zn(H₂O)₆]²⁺的解溶劑化能以加速鋅離子的沉積動力學。

圖2 半電池性能

此外，BTO/PVT層的三維滲流網絡將引導快速而均勻的Zn²⁺-離子通量，并適應顯著的體積變化。這種介電薄膜可以提供薄膜和鋅金屬之間的局部靜電相互作用，以誘導鋅離子的均勻分布，并促進鋅沿鋅表面的橫向生長。

由此產生的BTO/PVT@Zn負極表現(xiàn)出較長的壽命（在1 mA cm^-2時為3000小時）和較高的CEs（～99.6%），顯示了高可逆性和穩(wěn)定性。此外，BTO/PVT@Zn||NH₄V₄O₁₀全電池也表現(xiàn)出更好的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3 全電池性能

Dendrite-Free and Highly Stable Zn Metal Anode with BaTiO3/P(VDF-TrFE) Coating. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01017

8. 楊勇Nano Energy：硫化物基全固態(tài)電池自組裝彈性和粘性界面層

全固態(tài)鋰離子電池（ASSLB）最近引起了人們的極大關注，然而，ASSLB中復合正極界面的兩個主要退化過程，包括側面電化學反應和形態(tài)/結構降解，仍然嚴重阻礙了其發(fā)展。

圖1 裸NCM811和Al-GL-10@NCM811的結構和（近表面）特征

廈門大學楊勇等提出并展示了利用先進的分子層沉積（MLD）技術為ASSLB成功裝配彈性和粘性界面層，以同時克服上述兩個挑戰(zhàn)。光譜和機械表征結果表明，彈性和粘性的Al-GL涂層（楊氏模量=0.17GPa，k=3.300N m^-1）不僅抑制了界面副反應，而且使單晶NCM811顆粒在反復循環(huán)中與硫化物電解質緊密接觸。

與初始充電過程中裸露的NCM811和固態(tài)電解質之間形成的不可逆界面電阻（51.74Ω cm^-2）相比，Al-GL改性后的不可逆電阻變得小得多（11.77Ω cm^-2）。

圖2 電化學性能對比

因此，它不僅使復合電極在30℃和質量負載為10.2 mg cm^-2時在0.2 C（1 C = 180 mA g^-1）下經過100次循環(huán)后，獲得88.0%的容量保持率，這比裸NCM811（59.9%）的容量保持率高出近30 %。此外，即使在60℃和質量負載為20.4 mg cm^-2時，在1 C下進行1000次循環(huán)后，容量保持率也達到了80.0%。

總體而言，這項工作強調了彈性和粘性涂層在維持復合正極材料的電化學-機械完整性方面的關鍵作用，并為開發(fā)機械上可靠的ASSLB正極材料提供了一條有希望的途徑。

圖3 原位阻抗研究

Assembly of an elastic & sticky interfacial layer for sulfide-based all-solid-state batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108572

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