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?Small：Pt單原子！Pt團簇！Pt納米顆粒！幫助催化劑獲得超高析氫反應質量活性！

在能源和化學領域需要脫碳的背景下，綠色氫作為能源載體(燃料)發(fā)揮著關鍵作用。電解水，即H₂O分解為H₂和O₂的電化學過程，被認為是利用可再生能源生產(chǎn)高純度H₂最有前景的技術之一。

其中質子交換膜電解水(PEMWE)基于酸性條件下的電解水，與堿性電解水相比具有工作電流密度高、氣體純度高和占地面積小等優(yōu)點，但是存在需要利用大量鉑族金屬(如Pt、Ir或Ru)的問題。因此，這也迫使研究人員設計高活性和穩(wěn)定的電催化劑來減少貴金屬負載，進而提升能源裝置的整體能量轉換效率。

基于此，弗賴堡大學Anna Fischer等人在摻雜N的介孔碳納米球上合成了由Pt單原子、簇和納米顆?；旌辖M成的高度分散的Pt催化劑，不僅提高了Pt的利用率，還提升了催化劑的催化性能。

為了證明介孔結構的優(yōu)勢以及相關的較高的Pt分散在電解水中的優(yōu)勢，本文使用三電極旋轉盤電極系統(tǒng)，通過線性掃描伏安法(LSV)等測試評估了負載20wt% Pt/MPNC(介孔N摻雜碳)和Pt/CNF以及商業(yè)Pt/C(20wt% Pt)在H₂飽和的0.5 M H₂SO₄中的電催化活性。從電解水的實際角度來看，幾何電流密度(mA cm^-2_geo)和質量活性(A mg^-1_Pt)是重要的參數(shù)。

首先，測試結果表明，在相同的Pt負載下，Pt/MPNC的幾何電流密度最大，在20 mV_RHE的過電位下，Pt/MPNC(68±4.2 mA cm^-2_geo)的幾何電流密度分別是商業(yè)Pt/C(16±2 mA cm^-2_geo)和Pt/CNF(2.6±0.9 mA cm^-2_geo)的4.2倍和26倍，并且Pt/MPNC在10 mA cm^-2_geo時的過電位也最低(只有12±0.5 mV，而Pt/CNF的過電位為38.5±3.5 mV)。

此外，Pt/MPNC對析氫反應(HER)的質量活性也最高，為5.45±0.35 A mg^-1_Pt(在-20 mV_RHE)，高于其他兩種催化劑的質量活性(Pt/CNF為0.21±0.08 A mg^-1_Pt，Pt/C為1.28±0.16 A mg^-1_Pt)。令人驚訝的是，本文通過比較不同Pt負載的Pt/MPNC的性能發(fā)現(xiàn)，隨著Pt負載的降低，Pt/MPNC的幾何活性降低，但Pt質量和催化劑質量活性顯著增加。

在優(yōu)化了Pt負載后，Pt/MPNC表現(xiàn)出超高的Pt質量活性和催化劑質量活性(在-50 mV_RHE時分別為(56±3) A mg^-1_Pt和(11.7±0.6) A mg^-1_cat)，分別是目前報道的最高的Pt質量活性和最高的Pt單原子/簇催化劑的質量活性的1.5±0.1和58±3倍。

在這項工作中，研究人員合成了負載在介孔N摻雜碳(MPNC)納米球上的高度分散的Pt以改善催化劑的HER性能。聚苯胺-二氧化硅納米復合材料熱解制備的MPNC納米球具有高度單分散性，粒徑為(298±23) nm，多孔性強，整個粒子體積內相互連通的介孔為(24±2) nm。通過浸漬法，將20 wt%的Pt沉積在聚苯胺衍生的MPNC納米球上以及聚苯胺衍生的無孔N摻雜的碳納米纖維(CNF)上。

通過比較MPNC納米球載體和CNF載體，結合X射線衍射分析(XRD)，X射線光電子能譜(XPS)，像差校正的環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(ac-ADF-STEM)，X射線吸收光譜(XAS)和電化學CO剝離測試，MPNC納米球的介孔結構有利于形成高度分散的Pt單原子，簇和納米顆粒。高度分散的Pt賦予了Pt/MPNC催化劑較大的電化學表面積和優(yōu)異的HER幾何活性和Pt質量活性。總之，本文的制備策略可以為未來設計用于其他應用的電催化劑提供一定的思路。

Ultrahigh mass activity Pt entities consisting of Pt single atoms, clusters, and nanoparticles for improved hydrogen evolution reaction, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202205885.

https://doi.org/10.1002/smll.202205885.

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